超声化学法制备Mg-MOF-74用于二氧化碳捕获与转化

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摘要：
采用超声化学法，以三乙胺为脱质子剂，1小时内成功制备Mg-MOF-74(S)，其BET比表面积1640 m²/g，与溶剂热法24小时制备的样品性能相当。该材料兼具高CO₂吸附容量（298K时350 mg/g）和催化活性，在温和条件下CO₂与环氧苯乙烷环加成反应选择性近100%，可循环使用3次且性能稳定。

研究背景：
1. 行业问题和研究现状：CO₂减排需求迫切，传统胺液吸收能耗高、腐蚀性强；现有MOF合成多为溶剂热法，耗时久，且CO₂吸附与催化转化材料难以兼顾。
2. 本文创新：提出超声化学法快速合成Mg-MOF-74，引入三乙胺缩短反应时间至1小时；实现材料同时具备高效CO₂吸附与催化转化性能。

实验部分：
1. 实验项目：Mg-MOF-74制备，超声法以Mg(NO₃)₂·6H₂O和H4dhtp为原料，添加三乙胺，在氦气氛围中超声1小时；溶剂热法作为对照，398K反应24小时。
2. 实验项目：吸附性能测试，测定273K和298K下CO₂吸附等温线，开展10次吸附-脱附循环实验及CO₂/N₂ breakthrough实验。
3. 实验项目：催化性能测试，在2.0 MPa、373K条件下，Mg-MOF-74催化CO₂与环氧苯乙烷环加成反应，考察反应时间、温度等影响。

分析测试：
1. 结构表征：XRD验证晶体结构；Mg-MOF-74(S) BET比表面积1640 m²/g，总孔容0.93 cm³/g，介孔容0.31 cm³/g，粒径0.6 μm。
2. 吸附性能：298K时CO₂吸附容量350 mg/g，吸附热42-22 kJ/mol；CO₂/N₂饱和吸附容量179 mg/g，10次循环性能无衰减。
3. 催化性能：反应4小时环氧苯乙烷转化率95%，产物为4-苯基-1,3-二氧戊环-2-酮，循环3次活性不变；揭示Lewis酸位点（开放金属位点）与配体氧原子协同催化机理。

总结：
1. 主要结果：超声法快速制备高性能Mg-MOF-74，兼具高CO₂吸附与催化转化能力，稳定性优异。
2. 创新突破：实现MOF材料一步快速合成，首次同时达成CO₂高效捕获与催化转化。
3. 潜在意义：为CO₂减排提供节能型材料与技术，推动MOF工业化应用。

CO₂ capture and conversion using Mg-MOF-74 prepared by a sonochemical method
文章作者：Da-Ae Yang, Hye-Young Cho, Jun Kim, Seung-Tae Yang, Wha-Seung Ahn
DOI：10.1039/c1ee02234b
文章链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2012/ee/c1ee02234b

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