【MIL-53(Al)-NH₂】氨基在MIL-53(Al)对亚甲基蓝和孔雀石绿染料吸附中的强化作用

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摘要：

合成MIL-53(Al)和MIL-53(Al)-NH₂两种金属有机框架（MOFs），用于去除水溶液中甲基蓝（MB）和孔雀石绿（MG）阳离子染料。MIL-53(Al)-NH₂吸附容量高、速率快，吸附动力学符合准二级模型，等温线更契合朗缪尔模型，吸附过程自发且吸热，可通过简单洗涤再生，在海水养殖废水处理中具潜在应用价值。

研究背景：
1. 行业问题和研究现状：含染料废水污染环境、危害健康，染料分子难降解；现有吸附剂存在吸附容量低、选择性差等缺陷，MIL-53(Al)虽稳定但对阳离子染料吸附能力极弱。
2. 本文创新：在MIL-53(Al)中引入氨基制备MIL-53(Al)-NH₂，利用氨基与阳离子染料的氢键作用提升吸附性能，系统研究吸附动力学、等温线及热力学等特性。

实验部分：
1. 材料制备：采用水热法，以硝酸铝、对苯二甲酸/2-氨基对苯二甲酸为原料，分别合成MIL-53(Al)和MIL-53(Al)-NH₂，经洗涤、干燥处理。
2. 吸附实验：配制5mg/L MB和MG溶液，加入10mg吸附剂，振荡吸附后过滤，测定不同时间、温度、pH下染料浓度，计算吸附量；用甲醇和60%乙腈溶液再生吸附剂。
3. 海水应用实验：以35‰盐度海水配制染料溶液，按上述条件吸附，测定MIL-53(Al)-NH₂对MB和MG的吸附量分别为45.97mg/g和38.09mg/g。

分析测试：
1. FT-IR：MIL-53(Al)-NH₂在3380和3500cm⁻¹处出现-NH₂伸缩振动峰，证实氨基引入。
2. XRD：两种MOFs衍射图谱与文献一致，峰强因制备时溶剂比例不同有差异。
3. SEM：MIL-53(Al)为5μm长条形八面体，MIL-53(Al)-NH₂表面更粗糙，粒径缩短至100nm。
4. TGA：MIL-53(Al)热稳定至520℃，MIL-53(Al)-NH₂去除溶剂后稳定至410℃。
5. zeta电位：MIL-53(Al)-NH₂等电点pH=10.5，pH2-10时表面带正电。
6. 揭示性质：氨基引入改变MOFs结构与表面性质，提升对阳离子染料的吸附选择性和容量，吸附以氢键作用为主。

总结：
1. 主要研究结果：MIL-53(Al)-NH₂对MB和MG吸附容量高，动力学符合准二级模型，吸附自发吸热，可再生。
2. 创新突破：通过氨基功能化显著提升MIL-53(Al)对阳离子染料的吸附性能，阐明氢键作用主导的吸附机理。
3. 潜在意义：为含染料废水处理提供高效吸附剂，尤其适用于海水养殖废水处理。

The Strengthening Role of the Amino Group in Metal−Organic Framework MIL-53 (Al) for Methylene Blue and Malachite Green Dye Adsorption
文章作者：Chen Li, Zhenhu Xiong, Jinmiao Zhang, Chunsheng Wu
DOI：10.1021/acs.jced.5b00692
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jced.5b00692

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