【MWCNT@MIL-53(Fe)】纳米复合多壁碳纳米管功能化MIL-53(Fe)作为新型吸附剂对水溶液中四环素类抗生素的吸附

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摘要：
研究了多壁碳纳米管（MWCNT）负载铁基金属有机框架（MIL-53(Fe)）复合材料对水溶液中四环素类抗生素的吸附性能。该吸附剂经多种手段表征，对四环素（TCN）、土霉素（OTC）、金霉素（CTC）的吸附动力学符合伪二级方程，吸附等温线符合Langmuir方程。在初始pH 7.0、25℃时，最大吸附容量分别为364.37、325.59、180.68 mg·g⁻¹，分别是单一MWCNT的1.25、8.28、3.34倍。吸附顺序为TCN＞OTC＞CTC，与分子大小相关，π-π相互作用起重要作用。该材料稳定性和重复使用性良好，在去除水中四环素类抗生素方面潜力巨大。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：四环素类抗生素（TCS）作为新兴污染物难降解、存在状态复杂，常规方法去除困难。吸附法因成本低、操作简单受青睐，但需高效吸附剂。金属有机框架（MOFs）虽有潜力，但水溶液中稳定性差，其与MWCNT复合用于TCS去除的研究较少。
2.本文创新：首次制备MWCNT/MIL-53(Fe)复合材料用于TCS去除，通过复合提升吸附性能和水稳定性，探究了吸附机理，为高效去除TCS提供新方案。

实验部分：
1.材料制备：MIL-53(Fe)采用溶剂热法，FeCl₃·6H₂O与1,4-BDC在DMF中170℃反应24h；MWCNT经混酸处理后，与上述原料按不同比例复合，同样条件反应制备MWCNT/MIL-53(Fe)。结果：成功合成不同比例复合材料，20%比例性能最优。
2.吸附实验：研究不同比例、时间、浓度、pH、离子强度对吸附的影响，进行重复使用实验。结果：20%比例吸附效果最佳，吸附平衡时间随TCS种类略有差异，吸附容量随浓度升高而增大，pH和离子强度影响显著，4次循环后性能稳定。

分析测试：
1.结构表征：SEM显示MIL-53(Fe)为棒状，MWCNT与其紧密结合；BET比表面积MWCNT/MIL-53(Fe)为60.17 m²·g⁻¹，孔容0.182 cm³·g⁻¹，孔径12.09 nm；XRD和FT-IR证实复合材料结构。
2.性能测试：TGA表明复合材料热稳定性提高；XPS显示含C、O、Fe元素；zeta电位等电点约6.75。
3.结果揭示：复合材料孔隙结构更优，利于吸附；π-π相互作用、孔径选择性吸附是主要机理；MWCNT提升了MIL-53(Fe)的水稳定性和吸附性能。

总结：
1.主要研究结果：MWCNT/MIL-53(Fe)对TCS吸附性能优异，稳定性和重复使用性良好。
2.创新突破：首次将该复合材料用于TCS吸附，明确了吸附机理，提升了MOFs的实用性。
3.潜在意义：为水中四环素类抗生素去除提供高效材料，推动MOFs复合材料在环境治理中的应用。

Adsorption of tetracycline antibiotics from aqueous solutions on nanocomposite multi-walled carbon nanotube functionalized MIL-53(Fe) as new adsorbent
文章作者：Weiping Xiong, Guangming Zeng, Zhaohui Yang, Yaoyu Zhou, Chen Zhang, Min Cheng, Yang Liu, Liang Hu, Jia Wan, Chengyun Zhou, Rui Xu, Xin Li
DOI：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2018.01.249
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969718302912

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