可见光LED照射下过硫酸盐介导的金属有机框架MIL-53(Fe)加速光催化降解有机污染物

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摘要：
本文研究了铁基金属有机框架MIL-53(Fe)在可见光LED照射下对酸性橙7（AO7）的光催化降解性能。纯MIL-53(Fe)因光生电子-空穴对快速复合，降解效果不佳（90分钟仅24%），但加入过硫酸盐（PS）后，降解效率显著提升至近100%。通过表征分析可知，PS作为电子受体抑制了电荷复合，激活产生的SO₄⁻和·OH自由基加速了AO7降解。MIL-53(Fe)在近中性pH下稳定性和重复使用性良好，为污染物治理提供了新途径。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：有机污染物治理需求迫切，光催化技术因利用太阳能受关注，但现有催化剂存在易团聚、分离难、效率低等问题。金属有机框架（MOFs）作为新型光催化剂受重视，但光生电荷复合快导致效率不高，虽有研究引入氧化剂提升性能，但过硫酸盐（PS）在可见光LED下与MOFs结合的研究较少。
2.本文创新：采用可见光LED为光源，将PS引入MIL-53(Fe)光催化体系，通过PS捕获光生电子抑制复合，激活产生自由基加速降解；系统研究了催化剂稳定性、影响因素及机理，拓展了MOFs在污染物治理中的应用。

实验部分：
1.MIL-53(Fe)制备：将FeCl₃·6H₂O、H₂BDC按1:1摩尔比溶于DMF，150℃水热反应15小时，经洗涤、干燥得黄色粉末。结果：合成的MIL-53(Fe)为棒状结构，结晶度高。
2.光催化性能测试：在LED光反应器中，200mL溶液含0.05mM AO7、0.6g/L MIL-53(Fe)和2.0mM PS，磁力搅拌并光照，定时取样分析。结果：MIL-53(Fe)/PS/Vis体系90分钟AO7降解近100%，PS分解率82%；5次循环后活性无明显下降，近中性pH下铁溶出量仅0.37mg/L。

分析测试：
1.结构表征：XRD证实与MIL-53(Fe)标准谱一致；FTIR显示1693cm⁻¹（C=O）、1535和1390cm⁻¹（羧基）、748cm⁻¹（苯环C-H）、538cm⁻¹（Fe-O）特征峰；SEM显示棒状结构，宽4-10μm；XPS表明含C、O、Fe，Fe为+3价。
2.光学性能：UV-Vis DRS显示MIL-53(Fe)在可见光区有吸收，带隙2.62eV；PL光谱表明PS使荧光强度降低，抑制电荷复合；Mott-Schottky曲线显示其为n型半导体，导带电位-0.47V（vs NHE）。
3.自由基检测：EPR证实MIL-53(Fe)/PS/Vis体系产生DMPO-SO₄和DMPO-OH信号，即SO₄⁻和·OH自由基。
4.结果揭示：MIL-53(Fe)可见光激发产生电荷，PS捕获电子生成SO₄⁻，进而转化为·OH，协同空穴氧化AO7；材料结构稳定，活性物种主导降解。

总结：
1.主要研究结果：MIL-53(Fe)在PS介导下可见光LED照射可高效降解AO7，近中性条件下稳定性好、可重复使用。
2.创新突破：首次将PS与MIL-53(Fe)结合用于可见光LED光催化，明确PS通过抑制电荷复合和产生活性自由基加速降解的机制。
3.潜在意义：为有机污染物治理提供高效低耗的新方法，推动MOFs在环境领域的应用。

Accelerated photocatalytic degradation of organic pollutant over metal-organic framework MIL-53(Fe) under visible LED light mediated by persulfate
文章作者：Yaowen Gao, Simiao Li, Yixi Li, Linyu Yao, Hui Zhang
DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.09.005
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337316306774

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