【Fe-MIL-101】铁基金属有机框架对四环素的高效吸附与光催化降解协同作用

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摘要：
本文对比了Fe-MIL-101、Fe-MIL-100和Fe-MIL-53三种铁基金属有机框架（MOFs）对四环素的去除性能。结果显示，初始四环素浓度为50mg/L时，Fe-MIL-101去除率达96.6%，远高于Fe-MIL-100（57.4%）和Fe-MIL-53（40.6%）。研究了投加量、吸附时间和初始浓度的影响，发现随时间增加效果提升，Fe-MIL-101最佳投加量为0.5g/L，且初始浓度升高去除率下降。捕获实验和ESR测试表明，O₂⁻、·OH和h⁺是主要活性物种，Fe-MIL-101因高效且易合成，有望成为降解抗生素的潜在催化剂。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：四环素广泛使用导致环境污染，易引发抗药性病菌，威胁健康与生态。现有去除方法包括吸附、生物降解等，其中光催化降解因高效、低成本等优势受关注。金属有机框架（MOFs）在吸附和光催化领域应用广泛，但铁基MOFs降解四环素的研究尚未开展。
2.本文创新：首次研究三种铁基MOFs（Fe-MIL-101、Fe-MIL-100、Fe-MIL-53）对四环素的去除效果，对比其吸附和光催化性能，探究作用机制，为抗生素处理提供新方向。

实验部分：
1.材料制备：采用水热法合成三种Fe-MILs。Fe-MIL-101：将FeCl₃·6H₂O与H₂BDC溶于DMF，110℃反应20h，纯化后活化；Fe-MIL-53：等摩尔FeCl₃·6H₂O与H₂BDC溶于DMF，150℃反应12h，纯化干燥；Fe-MIL-100：Fe(NO₃)₃·9H₂O与H₃BTC溶于水，加氢氟酸，160℃反应12h，洗涤干燥。
2.吸附实验：在200mL反应器中，将50mg Fe-MILs加入100mL 50mg/L四环素溶液，暗处搅拌120min，定时取样分析。结果显示，Fe-MIL-53 10min达吸附平衡，Fe-MIL-100需60min，Fe-MIL-101需40min。
3.光催化实验：吸附平衡后，在300W氙灯（λ>420nm）下光照3h，50mg/L四环素溶液中，Fe-MIL-101 3h总去除率96.6%，Fe-MIL-100和Fe-MIL-53分别为57.4%和40.6%。循环实验显示，Fe-MIL-101经3次循环性能无明显下降。

分析测试：
1.结构表征：XRD证实三种Fe-MILs晶相纯净；SEM显示Fe-MIL-101为规则八面体（约500nm），Fe-MIL-100为颗粒聚集（500nm-1μm），Fe-MIL-53呈棒状束（直径约80μm）；XPS表明Fe-MIL-101含Fe、C、O元素，Fe以Fe³⁺形式存在。
2.吸附性能分析：BET测试显示，Fe-MIL-101、Fe-MIL-100、Fe-MIL-53的比表面积分别为252.59、1203.36、21.42m²/g，孔体积分别为0.86、0.34、0.04cm³/g，孔径分别为25.74、2.27、4.60nm。吸附等温线显示，Fe-MIL-101符合Freundlich模型（n=1.717，R²=0.9871），Fe-MIL-100和Fe-MIL-53符合Langmuir模型；动力学符合伪二级模型（R²>0.999），表明以化学吸附为主。
3.光催化性能分析：UV-Vis显示Fe-MIL-101可见光吸收最强，带隙1.88eV；ESR和捕获实验证实O₂⁻、·OH和h⁺为主要活性物种，光催化动力学符合伪一级模型，Fe-MIL-101速率常数最高（1.63×10⁻²min⁻¹）。

总结：
1.主要研究结果：Fe-MIL-101对四环素去除效果最佳，吸附和光催化性能优异，最佳投加量0.5g/L，初始浓度升高去除率下降，具有良好稳定性和 recyclability。
2.创新突破：首次系统研究铁基MOFs对四环素的去除，明确其作用机制，发现Fe-MIL-101的高效性与结构、光学特性相关。
3.潜在意义：为四环素及其他难降解抗生素的处理提供高效材料和理论依据，拓展铁基MOFs的应用领域。

Simultaneously efficient adsorption and photocatalytic degradation of tetracycline by Fe-based MOFs
文章作者：Dongbo Wang, Feiyue Jia, Hou Wang, Fei Chen, Ying Fang, Wenbo Dong, Guangming Zeng, Xiaoming Li, Qi Yang, Xingzhong Yuan
DOI：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2018.02.067
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979718302224

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