一种基于金属有机框架和量子点的高效比率荧光传感器用于高选择性检测6-巯基嘌呤

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摘要：
本文开发了一种新型比率荧光传感器，基于双发射纳米传感器选择性检测6-巯基嘌呤（6-MP）。该传感器结合蓝色发射的NH₂-MIL-53(Al)（λem=425 nm）与绿色发射的MPA-CdTe QDs（λem=528 nm），在335 nm激发下，6-MP使NH₂-MIL-53(Al)荧光淬灭（内滤效应），使MPA-CdTe QDs荧光增强。检测范围0-50 μM，检测限0.15 μM（S/N=3），成功用于人体尿液检测，结果满意。

研究背景：
行业问题和研究现状：6-MP需精准检测，现有方法存在缺陷，如电化学法重复性差，HPLC等需昂贵设备，量子点法选择性差，MOFs法灵敏度低。
本文创新：将NH₂-MIL-53(Al)与MPA-CdTe QDs结合构建比率荧光传感器，提升选择性和灵敏度。

实验部分：
1. 合成NH₂-MIL-53(Al)：0.58 g AlCl₃·6H₂O与0.44 g NH₂-BDC溶于20 mL水，150℃高压釜反应5 h，产物洗涤、处理后得规则菱形结构，粒径约1 μm。
2. 合成MPA-CdTe QDs：三颈烧瓶中加CdCl₂等试剂，调pH至10.5，100℃回流30 min，经乙醇沉淀得近球形颗粒，粒径约3 nm，UV/Vis在~500 nm有吸收。
3. 荧光检测6-MP：EP管中加NH₂-MIL-53(Al)和6-MP，孵育40 min后加MPA-CdTe QDs，稀释后335 nm激发，测370-570 nm荧光。

分析测试：
1. 红外光谱：NH₂-MIL-53(Al)在3386、3498 cm⁻¹有NH₂峰；6-MP与CdTe作用后，2677 cm⁻¹的S-H峰消失，表明巯基结合量子点表面。
2. XRD：NH₂-MIL-53(Al)图谱与模拟一致，8.8°和10.4°有特征峰，为纯相。
3. 荧光光谱：NH₂-MIL-53(Al) 425 nm发射，MPA-CdTe QDs 528 nm发射；6-MP浓度增加，前者荧光降，后者升，传感器在0-50 μM线性良好（R²=0.9937），检测限0.15 μM。
4. 稳定性：日内、日间RSD分别为0.6%、1.4%（空白）和1.2%、2.1%（含6-MP），稳定性好。
5. 实际样品：尿液加标回收率102.4%-104.6%，RSD 2.9%-4.8%。
6. 机理：NH₂-MIL-53(Al)荧光淬灭因内滤效应；CdTe荧光增强因6-MP巯基结合其表面Cd²⁺，减少表面陷阱。

总结：
主要结果：构建的传感器实现6-MP高选择性、高灵敏度检测，成功用于尿液分析。
创新突破：首次将MOF与量子点结合用于6-MP比率检测，提升性能。
潜在意义：为生物样品中6-MP检测提供有效方法。

An efficient ratiometric fluorescence sensor based on metal-organic frameworks and quantum dots for highly selective detection of 6-mercaptopurine
文章作者：Meng Jin, Zhao-Li Mou, Rui-Ling Zhang, Si-Si Liang, Zhi-Qi Zhang
DOI：10.1016/j.bios.2016.12.022
文章链接： https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0956566316312490

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