功能化MIL-53(Fe)作为高效吸附剂去除水溶液中的四环素类抗生素

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摘要：
本文合成了MIL-53(Fe)、NH₂-MIL-53(Fe)、NO₂-MIL-53(Fe)和Br-MIL-53(Fe)等多孔金属有机框架，用于吸附水溶液中的四环素（TCN）。结果显示，功能化MIL-53(Fe)吸附性能优于原始MIL-53(Fe)，其中Br-MIL-53(Fe)最大吸附容量达309.6 mg/g。吸附动力学符合伪二级模型，等温线符合朗缪尔模型，吸附过程自发且吸热，功能化MIL-53(Fe)可循环使用，还探讨了吸附机理。

研究背景：
行业问题和研究现状：抗生素滥用导致环境污染，现有去除方法存在二次污染、效率低等问题；吸附法优势明显，但现有吸附材料在效率、选择性和稳定性上不足，MOFs虽有潜力但需改进。
本文创新：通过一步溶剂热法合成含-NH₂、-NO₂、-Br的功能化MIL-53(Fe)，提升对TCN的吸附性能，探讨机理，为废水处理提供策略。

实验部分：
合成吸附剂：采用溶剂热法，将FeCl₃·6H₂O与不同配体（H₂BDC、2-NH₂-H₂BDC等）在DMF中混合，170℃反应24h，洗涤干燥得MIL-53(Fe)系列。
吸附实验：批量吸附，测不同接触时间、浓度、温度等对吸附的影响，用紫外可见分光光度计测TCN浓度，计算吸附容量。
影响因素实验：研究初始pH、共存离子、腐殖酸对吸附性能的影响，以及吸附剂的再生性。

分析测试：
表征：SEM显示功能化MIL-53(Fe)形貌不同；XRD表明功能化后骨架结构未变；FTIR证实官能团存在；BET测得MIL-53(Fe)等的比表面积分别为52.18、65.64、30.01、39.75 m²/g，孔径分别为8.81、3.80、4.85、4.07 nm。
性能测试：动力学拟合伪二级模型，平衡吸附容量55.7-94.5 mg/g；等温线拟合朗缪尔模型，最大容量247.7-309.6 mg/g；热力学显示ΔG为负，ΔH为正，过程自发吸热。
机理：吸附以化学吸附为主，涉及π-π作用、氢键、酸碱作用等，Br-MIL-53(Fe)因呼吸特性表现最佳。

总结：
主要结果：功能化MIL-53(Fe)吸附TCN性能优异，Br-MIL-53(Fe)最佳，可循环使用。
创新突破：功能化修饰提升吸附性能，明确多种作用机理。
潜在意义：为抗生素废水处理提供高效吸附剂和新思路。

Functionalized MIL-53(Fe) as efficient adsorbents for removal of tetracycline antibiotics from aqueous solution
文章作者：Jun Yu, Weiping Xiong, Xin Li, Zhaohui Yang, Jiao Cao, Meiying Jia, Rui Xu, Yanru Zhang
DOI：10.1016/j.micromeso.2019.109642
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2019.109642

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