【MOF电极材料】应用于高容量长寿命水性铝离子电池的富铝空位MOF衍生碳纳米片

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摘要：
东北大学孙挺、冯钟敏老师等报道的本篇文章（EcoEnergy.2024）中通过酸洗法成功制备了一种铝空位丰富的MOF衍生碳纳米片（ADC-2），用于水系铝离子电池（AAIBs）。这种材料在50 mA g−1的电流密度下展现出282.1 mAh g−1的高容量，并在1 A g−1的电流密度下经过5000次循环后，容量保持率达到84.4%。通过深入分析，证实了ADC-2具有电容离子存储和法拉第插入的双重能量存储模式，这为快速和大规模的铝离子存储提供了保证。此外，通过XPS和XRD测试，发现铝以六水合离子的形式进入碳纳米片，而不是孤立的离子。

研究背景：
1. 水系铝离子电池作为一种高效、低成本、安全的能量存储设备，其发展受到铝离子的强极化力和难以嵌入/脱嵌的问题的限制。
2. 目前的研究主要集中在开发具有高可逆性的铝离子存储材料，包括多价金属氧化物、硫化物、普鲁士蓝类似物、有机分子或聚合物以及碳基材料。
3. 本研究提出了一种通过在MOF衍生碳中引入铝空位来增加铝离子存储的新策略。通过酸洗法去除AlOx，形成具有高铝亲和性和低离子迁移势垒的空位，从而提高了碳材料的容量和循环性能。

实验部分：
1. ADC系列的制备方法
   - 将AlCl3·6H2O和2-aminoterephthalic acid (NH2-BDC)分别溶解在N,N-dimethylformamide (DMF)中，混合后在130°C下反应72小时，得到前驱体NH2-MIL-101(Al)。
   - 通过离心和用乙醇、去离子水洗涤，然后真空干燥得到淡黄色粉末。
   - 将干燥的前驱体在800°C氮气流下碳化5小时，得到碳化物。
   - 将碳化物在新鲜制备的1 M盐酸溶液中搅拌过夜，通过离心沉淀得到电极材料ADC-2。
2. 形貌特征分析
   - 使用SEM、TEM观察样品的微观结构，使用EDS检测元素组成和分布。
   - 使用XRD研究样品的晶体结构，使用拉曼显微镜和XPS分析材料的分子结构和化学状态。
3. 电化学性能测试
   - 将活性物质、乙炔黑和PVDF在N-甲基吡咯烷酮中混合，形成均匀的黑色浆料。
   - 将浆料均匀涂布在碳布上，烘干后作为工作电极。
   - 组装三电极系统，使用Pt作为对电极，饱和甘汞电极作为参比电极，3 M AlCl3作为电解液。
   - 通过电化学工作站进行CV、EIS测试，使用LAND测试系统进行GCD和稳定性测试。

分析测试：
1. XRD分析
   - ADC-2的XRD图谱显示了与石墨烯类似的衍射峰，表明其可能具有石墨烯样的纳米片结构。
2. Raman光谱
   - ADC-2的Raman光谱显示了D峰和G峰，ID/IG值为1.16，表明材料具有较高的缺陷度。
3. XPS分析
   - XPS分析显示Al和O的峰强度降低，证实了铝空位的存在。
4. 电化学性能测试
   - ADC-2在50 mA g−1的电流密度下展现出282.1 mAh g−1的比容量。
   - 在2 A g−1的电流密度下，比容量保持在152.0 mAh g−1。
   - 循环测试显示，在1 A g−1的电流密度下，经过5000次循环后，容量保持率为84.4%。
5. 能量存储机制探索
   - 通过SEM、EDS、XRD、Raman和XPS分析，证实了铝以六水合离子的形式在充放电过程中嵌入和脱嵌。
   - 在完全充电状态下，Al占总元素的4.19%，在完全放电状态下，Al的比例增加到10.65%。

总结：
本研究成功制备了铝空位丰富的MOF衍生碳纳米片，作为水系铝离子电池的负极材料，展现出高容量和长循环寿命。通过酸洗法引入的铝空位为铝离子提供了高效的存储位点，同时材料的双重能量存储模式（电容离子存储和法拉第插入）为快速和大规模的铝离子存储提供了保证。

展望：
本文的研究为水系铝离子电池的发展提供了新的思路和材料选择。未来的工作可以进一步探索不同MOF衍生材料的结构和性能，优化铝空位的引入方法，以及研究不同电解液对电池性能的影响。此外，组装全电池进行实际应用测试，以及对电池的长期稳定性和安全性进行评估也是必要的。

Aluminum vacancy-rich MOF-derived carbon nanosheets for high-capacity and long-life aqueous aluminum-ion battery
文章作者：Jiuzeng Jin, Ruiying Zhang, Xiaodong Zhi, Dongxin Liu, Yun Wang, Zhongmin Feng, Ting Sun
DOI：10.1002/ece2.49
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ece2.49

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