【碳化ZIF-67电容材料】用于混合超级电容器的具有增强表面感应电容存储的钴-镍混合金属硫化物中空纳米笼

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【摘要】
中北大学张惠芳老师等报道的本篇文章（Energy Fuels 2024）中报道了一种钴镍混合金属硫化物（CoNiS）中空纳米笼的合成策略，该材料具有明确的内部空间，用于电化学超级电容器的电极材料。通过多步骤策略合成CoNiS中空纳米笼，首先合成NiCo-LDH，然后通过硫化反应转化为CoNiS。根据离子交换反应的温度，可以获得具有中空纳米笼和塌陷结构的两种CoNiS产品。作为超级电容器电极评估时，CoNiS中空纳米笼显示出比塌陷产品更好的电化学性能，包括在1 A g−1下的高容量598.8 C g−1，容量保持率为59.9%，以及在10000个循环后的出色循环稳定性70.1%。电化学反应动力学表明，CoNiS中空纳米笼的高容量和速率能力可能归因于其更多的表面诱导电容行为。此外，使用中空CoNiS构建的混合超级电容器（HSC）在833.3 W kg−1的功率密度下可以提供最大能量密度103.6 Wh kg−1，表明新型CoNiS中空纳米笼形态在高性能超级电容器中的应用潜力。

【研究背景】
1. 随着化石燃料的减少和内燃机车辆尾气污染的加剧，电动汽车的发展和使用在世界范围内得到了加速。
2. 锂离子电池作为电动汽车的主要能源之一，因其高能量密度（150 Wh kg−1）而受到重视，但其在突发功率损失期间的低功率密度是其致命缺陷。
3. 混合超级电容器（HSC）结合了超级电容器和电池的优势，通过在能量存储系统中耦合电容型（阳极）和电池型材料（阴极），被认为是非常有前景的能源存储设备。
4. 电池型材料的缓慢动力学限制了HSC的快速充放电性能，因此开发具有出色反应动力学的新型阴极材料至关重要。
5. 镍和钴硫化物因具有优越的速率性能被认为是有前途的电极材料，与相应的单金属硫化物相比，镍-钴双金属硫化物具有更小的带隙和更高的电导率，以及更高的电化学活性。
6. 本文作者提出了一种新的CoNiS中空纳米笼的合成方法，通过控制离子交换反应的温度，精确控制中空结构的形成，这在以往的研究中鲜有报道。

【实验部分】
1. ZIF-67的合成：通过共沉淀法合成ZIF-67，作为制备CoNiS中空纳米笼的前驱体。
2. NiCo-LDH的制备：通过ZIF-67与Ni2+离子的离子交换反应在室温下合成NiCo-LDH。
3. CoNiS中空纳米笼的合成：通过NiCo-LDH与硫代乙酰胺（TAA）的硫化反应合成CoNiS，通过控制反应温度获得中空或塌陷结构的CoNiS。
4. 电化学性能测试：使用电化学工作站对CoNiS中空纳米笼和塌陷产品进行电化学性能测试，包括循环伏安（CV）、恒流充放电（GCD）和电化学阻抗谱（EIS）等。

【分析测试】
1. 结构表征：通过X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）分析样品的相结构和元素价态。
2. 形貌和微观结构表征：通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）观察样品的形貌、微观结构和元素分布。
3. 比表面积和孔隙性分析：使用氮气吸附-脱附等温线测量比表面积和孔隙性，结果显示中空CoNiS具有更大的比表面积和孔容。
4. 电导率测试：使用四点探针法测试CoNiS材料的电导率，结果表明中空CoNiS具有较高的电导率，有利于电化学能量存储过程中电子的快速转移。

【总结】
本文通过多步骤策略成功合成了CoNiS中空纳米笼，并通过控制离子交换反应的温度精确调控了中空结构的形成。所制备的CoNiS中空纳米笼在电化学超级电容器中表现出优异的电化学性能，包括高比容量、良好的速率性能和出色的循环稳定性。此外，使用中空CoNiS构建的混合超级电容器（HSC）展示了高能量密度和高功率密度，证明了CoNiS中空纳米笼作为高性能超级电容器电极材料的应用潜力。

【展望】
本文的研究为高性能超级电容器电极材料的开发提供了新的思路和方法。未来的工作可以进一步探索不同金属硫化物中空结构的合成，以及它们在其他能源存储和转换领域的应用。同时，深入研究中空结构对电化学性能影响的机理，以及如何进一步优化材料的结构和组成以提高其性能，将是重要的研究方向。此外，实际应用中对材料的长期稳定性和成本效益也需进行深入研究。

Cobalt–Nickel Mixed Metal Sulfide Hollow Nanocages with Enhanced Surface-Induced Capacitive Storage for Hybrid Supercapacitor
文章作者：Juncheng Qi, Haoyan Duan, Zhiling Peng, Jun Wang, Boxiang Ma, Zehui Yuan, and Huifang Zhang*
DOI：10.1021/acs.energyfuels.4c01428
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.energyfuels.4c01428

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