【二维MOF】： 2D金属-有机框架中Mott金属-绝缘体跃迁的局部栅极控制

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摘要：
The University of Queensland的Ben J. Powell和 Monash University Agustin Schiffrin&Nikhil V. Medhekar 等报道的本篇文章（Nat. Commun. 15, 3559 2024）中研究了一种二维（2D）金属有机框架（MOF），该材料具有kagome（三角格子）结构，通过电子-电子相互作用展现出许多体量子现象，包括莫特金属-绝缘体转变（MITs）、磁性、量子自旋液体和超导性。这些相位依赖于电子带的占据情况，并且可以通过化学势来控制。实验中，通过在2D绝缘体上合成2D kagome MOF，并使用扫描隧道显微镜（STM）和光谱学揭示了MOF的电子能隙约为200 meV，与动态平均场理论预测的莫特绝缘体一致。通过模板诱导（通过衬底的工作函数变化）和STM探针诱导门控，可以局部调节MOF kagome带的电子占据，并诱导莫特MITs。这些发现为基于电静力控制2D MOF中多体量子相位的技术铺平了道路。

研究背景：
1. 在特定电子填充其带的材料中，会出现强电子相关性，导致多种奇异的多体量子相。然而，尽管理论上预测了单层2D MOFs中的相关电子莫特绝缘相，但实验上尚未实现。
2. 其他学者通过电静力门控调节化学势，可以控制这些带电子填充，实现相关相位之间的可逆切换。
3. 本文作者合成了一种2D kagome MOF，并在2D绝缘体上通过STM和光谱学揭示了MOF的电子能隙。通过局部电子占据的调节，实验上实现了莫特金属-绝缘体转变，这在单层2D MOFs中是首次。

实验部分：
1. 实验目的与设计：本研究旨在实验上实现并研究二维（2D）金属有机框架（MOF）中的莫特金属-绝缘体转变（MITs）。通过在绝缘体上合成2D kagome MOF，并利用扫描隧道显微镜（STM）和光谱学来揭示MOF的电子能隙，进而通过局部门控调控实现莫特MITs。
2. 材料合成：合成了单层DCA3Cu2 kagome MOF，该材料由9,10-二氰基蒽（DCA）分子和铜（Cu）原子组成，并通过在单层六方氮化硼（hBN）上进行合成。
3. 电子结构计算：使用密度泛函理论（DFT）计算了DCA3Cu2 MOF在hBN/Cu(111)上的能带结构，预测了其电子能带分布和化学势位置。
4. 电子性质表征：利用STM和微分导数（dI/dV）光谱学在hBN/Cu(111)上对MOF的电子性质进行了表征，观察到约200 meV的电子能隙。
5. 门控调控实验：通过改变STM探针与样品之间的距离，实现了对MOF电子态的能量移动和充电，从而在局部区域内调控了MOF从莫特绝缘体到金属的转变。

分析测试：
1. 结构表征：使用STM图像确认了DCA3Cu2 MOF在hBN/Cu(111)上的晶体结构，观察到了与hBN/Cu(111)moire图案一致的长程调制。
2. 能带结构计算：DFT计算显示，MOF在hBN/Cu(111)上呈现金属性，化学势接近kagome带的半填充。
3. 多体谱函数计算：通过动态平均场理论（DMFT）计算了MOF的多体谱函数A(E)，预测了约200 meV的莫特能隙。
4. 电子性质的STM和STS表征：STM和dI/dV STS测量揭示了MOF的电子能隙和在不同偏压下的电子态，观察到了与DMFT预测一致的能隙。
5. 门控调控效应分析：通过改变STM探针与样品之间的距离，观察到了MOF电子态的能量移动和充电现象，从而证实了通过局部门控可以实现MOF的金属-绝缘体转变。

总结：
本研究成功合成了单层2D kagome MOF，并在实验上观察到了莫特绝缘相以及通过局部门控实现的金属-绝缘体转变。这些发现不仅验证了理论预测，也为未来在2D MOF中探索和利用多体量子相提供了实验基础。

展望：
1. 探索不同2D MOF结构中的莫特相和金属-绝缘体转变，以及这些相在不同外部场下的调控机制。
2. 进一步研究MOF的电子性质在实际器件中的应用，如在电子器件、自旋电子学和信息处理存储技术中的潜在应用。

Local gate control of Mott metal-insulator transition in a 2D metal-organic framework
文章作者：Benjamin Lowe, Bernard Field, Jack Hellerstedt, Julian Ceddia, Henry L. Nourse, Ben J. Powell, Nikhil V. Medhekar & Agustin Schiffrin
DOI：10.1038/s41467-024-47766-8
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47766-8

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