【ZIF-8吸附金属离子】：氨基官能化ZIF-8增强对水溶液中Cd（II）的吸附和去除

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摘要：
Department of Chemical Technology, Iranian Research Organization for Science and Technology (IROST) Razieh Habibpour& Maryam Ranjbar等报道的本篇文章（Sci Rep 14, 10736 (2024)）中合成了一种金属-有机框架（MOFs）的亚类——沸石咪唑框架-8（ZIF-8），并通过乙二胺（EDA）对其进行后合成修饰，制备了一种高效的吸附剂，用于从溶液中高吸附Cd2+离子。通过X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、布鲁纳尔-埃米特-泰勒（BET）分析、场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）配合能量色散光谱（EDS）和透射电子显微镜（TEM）分析对合成和修饰的ZIF-8（ZIF-8-EDA）进行了表征。实验结果表明，最佳的吸附条件为：吸附剂剂量0.05 g/L、初始离子浓度50 mg/L、pH值6、接触时间60分钟，对于ZIF-8和ZIF-8-EDA的镉离子吸附效率分别为89.7%和93.5%。吸附动力学和平衡数据通过朗格缪尔和弗伦德里希方程进行分析。朗格缪尔模型比弗伦德里希模型更贴合平衡数据。根据朗格缪尔方程，镉离子的最大吸附量为294.11 mg/g。计算的热力学参数（ΔG°, ΔH°, 和 ΔS°）表明，20-50°C下吸附过程是可行的、自发的并且是吸热的。研究结果表明，通过有机配体替换起始配体，引入有效官能团，乙二胺功能化的ZIF-8具有改善的吸附性能，导致金属离子与氨基官能团上氮原子的非成键电子对发生化学配位。ZIF-8-EDA对金属离子吸附的选择性为Cd2+ > Pb2+ > Ni2+。

研究背景：
1. 业和农业的快速发展导致环境污染，尤其是重金属对人类、动植物具有极高毒性，其中镉（Cd）是导致水污染的主要原因之一。
2. 去除水溶液中重金属离子的传统方法包括离子交换、吸附、化学沉淀、电化学分离等，但这些方法存在高试剂消耗、二次污染、低选择性和慢动力学等限制。
3. 作者首次报道了通过乙二胺功能化的二维ZIF-8（ZIF-8-EDA）复合材料，该材料在水溶液中对Cd2+离子具有高选择性吸附性能，通过后合成修饰（PSM）策略，提高了MOFs的吸附容量。

实验部分：
1) 合成ZIF-8：通过溶剂热法合成了Zeolite imidazolate framework-8 (ZIF-8)，使用Zn(NO3)2.6H2O和2-甲基咪唑作为前驱体。
2) 后合成修饰(PSM)合成ZIF-8-EDA：将ZIF-8与乙二胺(EDA)在无水己烷中回流反应，通过乙二胺与ZIF-8中的金属节点配位，合成了氨基官能化的ZIF-8 (ZIF-8-EDA)。
3) 吸附实验：研究了ZIF-8和ZIF-8-EDA对水溶液中Cd2+离子的吸附性能，优化了吸附剂用量、初始离子浓度、pH值和接触时间等条件。
4) 吸附动力学和等温线模型拟合：使用Langmuir和Freundlich等温线模型分析了吸附平衡数据。
5) 热力学参数计算：通过分布系数(KD)计算了吸附过程的热力学参数，包括吉布斯自由能变化(ΔG°)、焓变(ΔH°)和熵变(ΔS°)。
6) 吸附剂再生研究：使用0.1 M HCl作为解吸剂，对饱和吸附Cd2+离子的ZIF-8-EDA进行再生处理，并测试了其重复使用性。

分析测试：
1) 结构和形貌表征：通过场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和透射电子显微镜(TEM)分析了ZIF-8和ZIF-8-EDA的形貌和粒径。
2) 元素分析：通过能量色散光谱(EDS)分析了ZIF-8和ZIF-8-EDA的元素组成。
3) 官能团分析：通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析了ZIF-8和ZIF-8-EDA的官能团。
4) 结晶性分析：通过X射线衍射(XRD)分析了ZIF-8和ZIF-8-EDA的晶体结构。
5) 比表面积和孔隙性分析：通过Brunauer-Emmett-Teller (BET)分析了ZIF-8和ZIF-8-EDA的比表面积、总孔容和平均孔径。
6) 吸附性能测试：通过原子吸收光谱(AAS)测定了吸附实验后的溶液中Cd2+离子的浓度，计算了吸附效率。
7) 热力学参数测试：通过温度变化下的吸附实验，计算了吸附过程的热力学参数。

总结：
本研究成功合成了乙二胺功能化的ZIF-8（ZIF-8-EDA），并将其应用于水溶液中Cd2+离子的吸附。ZIF-8-EDA展现了优异的吸附性能和选择性，其吸附过程是自发的、吸热的，并且具有良好的热力学稳定性。ZIF-8-EDA的氨基官能团与Cd2+离子之间发生了化学配位，增强了吸附性能。此外，ZIF-8-EDA还表现出良好的再生能力和重复使用性，为实际应用中的重金属离子去除提供了一种有效的吸附材料。

展望：
1. 进一步研究ZIF-8-EDA与Cd2+离子之间的吸附机制，包括电子交换和化学配位的详细过程。
2. 探索不同的合成条件和修饰策略，以提高ZIF-8-EDA的吸附容量和稳定性。
3. 研究ZIF-8-EDA对其他重金属离子的选择性吸附能力，以及如何进一步提高其选择性。

Enhanced adsorption and removal of Cd(II) from aqueous solution by amino-functionalized ZIF-8
文章作者：Amir Khosravi, Razieh Habibpour & Maryam Ranjbar
DOI：10.1038/s41598-024-59982-9
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41598-024-59982-9

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