粉煤灰衍生氢氧化铝基固体胺吸附剂：低成本实现超负碳排的气候解决方案

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摘要：
南方科技大学沈雪华、张作泰老师等报道的本篇文章（Environ. Sci. Technol. 2025）中以工业固废粉煤灰为原料，通过石灰石-纯碱烧结法高效提取铝，成功合成多孔氢氧化铝（AlOOH）载体，并负载聚乙烯亚胺（PEI）制备出低成本固体胺吸附剂（PEI@AlOOH）。该吸附剂在模拟烟气中CO₂吸附容量达178 mg·g⁻¹，经30次吸附-再生循环后容量仅下降4.11%，且具备优异的抗尿素生成能力。生命周期评估显示，其捕获1吨CO₂仅排放190.4 kg CO₂，捕获成本低至252美元/吨，为工业固废资源化与碳中和提供了经济可行的一体化方案。

研究背景：
1. 行业问题
1) 化石燃料燃烧导致CO₂排放量激增，传统胺洗法存在能耗高、设备腐蚀严重等缺陷，固体胺吸附剂成为替代技术，但现有材料制备流程复杂、成本高，且易伴随额外碳排。
2) 粉煤灰作为燃煤电厂副产物，年排放量巨大，其资源化利用率低，既造成环境负担，又浪费其中丰富的铝资源。
3) 固体胺吸附剂在循环使用中易因尿素生成导致失活，且现有材料的全生命周期碳足迹与经济性缺乏系统验证。
2. 研究现状
1) 现有固体胺吸附剂的载体（如MCM-41、SBA-15）制备成本高，依赖昂贵模板剂或聚合物基质，限制大规模应用。
2) 虽有研究从粉煤灰中提取硅/铝制备吸附载体，但流程复杂、能耗高，且对材料的抗失活性能与生命周期环保性关注不足。
3) 氢氧化铝（AlOOH）作为氧化铝前驱体，具备多孔结构，但尚未被系统开发为固体胺吸附剂载体，其抗尿素生成潜力有待挖掘。
3. 本文创新
1) 提出粉煤灰资源化与CO₂捕获一体化策略，通过石灰石-纯碱烧结法实现铝提取效率达98%，低成本制备高孔隙率AlOOH载体。
2) 首次证实AlOOH中的层间水与羟基可协同抑制尿素生成，显著提升吸附剂循环稳定性，解决传统材料易失活难题。
3) 完成吸附剂全生命周期评估，验证其超负碳排特性与经济可行性，捕获成本远低于现有同类材料。

实验和分析：
1. 材料合成
1) 铝提取：粉煤灰与碳酸钠、氧化钙按特定比例混合，在1100℃烧结2小时，经1%碳酸钠溶液（70℃，10分钟）浸出，铝提取效率达98%。
2) AlOOH制备：以碳酸为中和剂，60℃老化4小时后经乙醇洗涤，获得孔容达1.68 cm³·g⁻¹的多孔AlOOH载体。
3) 吸附剂合成：采用浸渍法，将PEI（分子量1200）负载于AlOOH表面，制备PEI@AlOOH吸附剂，PEI负载量优化后保障吸附活性与扩散效率。

2. 结构表征
1) PXRD：AlOOH呈现拟薄水铝石晶相，经老化与乙醇洗涤后晶体结构稳定，无杂质峰。
2) N₂吸附：AlOOH-60℃-EtOH样品的BET比表面积为539.0 m²·g⁻¹，平均孔径9.8 nm，高孔隙率为PEI负载与CO₂扩散提供保障。
3) FTIR与XPS：证实PEI与AlOOH表面羟基存在相互作用，Al 2p谱图显示Al-OH键占比达73.5%，为抗尿素生成提供结构基础。
4) TGA：AlOOH在30-500℃存在表面水（13.6%）、层间水（5.38%）和羟基（11.95%）的分步脱附，验证了活性组分的存在。

3. 应用性能测试
1) CO₂吸附容量：在模拟烟气（15% CO₂）、90℃条件下，吸附容量达178 mg·g⁻¹，纯CO₂氛围中最高达209 mg·g⁻¹，优于多数已报道固体胺吸附剂。
2) 循环稳定性：经30次吸附-再生循环（吸附90℃，再生150℃），容量仅下降4.11%；在含O₂、SO₂、水蒸气的复杂烟气中，循环稳定性仍优异。
3) 抗失活性：对比实验表明，AlOOH中的层间水与羟基可抑制尿素生成，其循环稳定性显著优于Al₂O₃负载的PEI吸附剂。

4. 机理分析
1) 吸附机制：PEI中的胺基与CO₂发生化学吸附，AlOOH的高孔隙率与适宜孔径促进CO₂扩散，提升吸附动力学。
2) 抗失活机理：AlOOH保留的层间水可阻碍氨基甲酸酯脱水反应，羟基通过空间位阻抑制尿素生成，协同提升循环稳定性。
3) 生命周期优势：粉煤灰原料低成本、铝提取流程低能耗，吸附剂循环寿命长达456次，显著降低全生命周期碳排与捕获成本。

总结：
1. 成功将工业固废粉煤灰转化为高性能PEI@AlOOH吸附剂，实现CO₂吸附容量178 mg·g⁻¹，30次循环后容量保持率达95.89%，具备优异的抗失活性能。
2. 提出的石灰石-纯碱烧结法实现粉煤灰中铝高效提取，AlOOH载体的层间水与羟基协同抗尿素生成机制，为固体胺吸附剂设计提供新思路。
3. 该技术兼具环境与经济价值，捕获1吨CO₂仅排放190.4 kg CO₂，成本252美元/吨，推动粉煤灰资源化与碳中和产业的规模化发展。

Transforming Coal Fly Ash into Climate Solutions: AlOOH-supported Solid Amine Adsorbents for Cost-effective and Ultra-negative CO₂ Emissions
文章作者：Xuehua Shen, Ruirui Zhang, Xinyu Ai, Junyang Lu, Feng Xie, Yongjia Liang, Feng Yan, Zuotai Zhang
DOI：10.1021/acs.est.5c10968
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c10968

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