【MOF-808复合膜】金属有机框架纳米纤维膜吸附与活化去除水溶液中重金属离子的深入研究

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摘要：
通过共电纺丝法制备了含水分稳定金属有机框架（MOFs）颗粒（锆基MOF-808）且以聚丙烯腈（PAN）纳米纤维为支撑的电纺纳米纤维复合膜。经扫描电子显微镜可观察到MOF颗粒分散于有机聚合物中。在批次过滤中，通过对Cd²⁺和Zn²⁺的截留评估膜的重金属离子吸附性能，发现膜中MOF颗粒在亲水性PAN膜中可被吸附利用，对Cd²⁺和Zn²⁺的最大吸附容量分别为225.05mg/g和287.06mg/g。传统热活化使MOF及复合膜晶体尺寸减小，而“水活化”使MOF孔径扩大、吸附潜力提升。水活化的PAN/MOF-808复合膜可处理580mL含Cd溶液，传统真空活化复合膜可处理464mL。该膜分离性能高、可重复使用，且MOF水稳定性优异，是潜在的水处理材料。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：吸附法因吸附剂多孔性和孔结构易用于去除污染物，但MOF直接用于重金属去除仅限实验室，大量使用不现实；现有MOF活化方法如常规加热、真空干燥等易致晶体结构扭曲或孔径收缩，影响吸附性能。
2.本文创新：将MOF-808与PAN通过共电纺丝制成复合膜，解决MOF难实际应用问题；提出“水活化”法，使MOF孔径扩大，提升吸附性能，不同于传统活化方法。

实验部分：
1.MOF-808合成：0.699g ZrCl₄与0.210g H₃BTC溶于45/45mL DMF/甲酸混合液，200mL烧瓶中400W微波照射30分钟，离心后DMF洗涤3次，70℃干燥12小时；部分样品分别用丙酮、水交换后100℃真空干燥。结果：得到白色八面体MOF-808晶体，平均直径200nm。
2.纳米纤维膜制备：10wt%PAN/DMF溶液15kV电压、0.15mm/min进料速率电纺；20w/v PVDF/DMF溶液18kV电纺；20wt%MOF/PAN悬浮液0.11mm/min进料速率电纺，PAN/MOF-808膜覆于PVDF膜上形成多层膜。结果：PAN/MOF-808纤维直径大于纯PAN，表面粗糙度增加，膜无压实现象。
3.吸附-解吸实验：30mL 20ppm Cd²⁺/Zn²⁺溶液，20mg MOF-808或复合膜，室温搅拌3小时，不同时间取样；解吸用2wt%硝酸，浸泡1小时。结果：10分钟达吸附平衡，伪二级动力学模型拟合优（R²>0.99），Langmuir模型拟合佳，水活化膜吸附性能最优。

分析测试：
1.BET分析：Micromeritics 3FLEX设备，77K下氮气吸附，90℃氮气吹扫1小时脱气。结果：样品1表面积939m²/g、孔容0.162cm³/g、平均孔径18.5Å；1C表面积1118m²/g、孔容0.202cm³/g、平均孔径19.2Å。揭示：水活化使MOF孔径扩大、表面积增加，提升吸附位点数量。
2.PXRD分析：Rigaku Ultima IV衍射仪，Cu Kα辐射，2θ范围2-32°。结果：1C的（111）峰从4.36°移至3.91°，（311）峰从8.36°移至8.01°。揭示：水活化使MOF晶格膨胀，导致孔径扩大。
3.力学性能测试：ElectroPuls Instron E3000设备，25℃，5mm/min拉伸速率。结果：PAN/MOF-808膜杨氏模量146.5±6.2MPa，高于纯PAN的127.3±4.1MPa；断裂伸长率43.3±7.6%，高于纯PAN的26.7±4.1%。揭示：MOF与PAN相互作用增强膜力学性能。

总结：
1.主要研究结果：制备PAN/MOF-808复合膜，对Cd²⁺、Zn²⁺最大吸附容量分别为225.05mg/g、287.06mg/g；水活化提升膜吸附性能，可处理更多含重金属溶液，膜可重复使用4次。
2.创新突破：提出“水活化”MOF新方法；将MOF与电纺纳米纤维结合，解决MOF实际应用难题。
3.潜在意义：为水处理提供高效材料，可集成到现有水处理系统，推动废水处理技术发展。

Insight Studies on Metal-Organic Framework Nanofibrous Membrane Adsorption and Activation for Heavy Metal Ions Removal from Aqueous Solution
文章作者：Johnson E. Efome, Dipak Rana, Takeshi Matsuura, Christopher Q. Lan
DOI：10.1021/acsami.8b01454
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.8b01454

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