【NH₂-MIL-88B】胺功能化铁（III）金属有机框架作为高效可见光催化剂用于六价铬还原

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摘要：
研究了铁（III）基金属有机框架MIL-88B（Fe）对Cr（VI）的光催化还原性能，其含有的Fe₃-μ₃-氧簇可在可见光下直接激发以还原Cr（VI）。胺功能化的NH₂-MIL-88B（Fe）比MIL-88B（Fe）光催化效率更高，因其胺官能团可被激发并向Fe₃-μ₃-氧簇转移电子。其他两种胺功能化铁（III）基MOFs（NH₂-MIL-53（Fe）和NH₂-MIL-101（Fe））也有此增强效果。

研究背景：
1. 行业问题和研究现状：六价铬污染严重，现有技术如TiO₂受限于宽禁带，仅能利用紫外光；其他可见光催化剂活性低、稳定性差，易光腐蚀或造成二次污染。
2. 本文创新：首次将胺功能化铁（III）基MOFs用于Cr（VI）光催化还原，提出双激发路径机制，且该功能化方法对多种铁基MOFs通用。

实验部分：
1. 催化剂制备：微波辅助溶剂热法合成MIL-88B（Fe）及NH₂-MIL-88B（Fe），混合MOFs通过替换部分BDC为BDC-NH₂制备；MIL-53（Fe）、MIL-101（Fe）及其胺功能化衍生物参照文献合成。
2. 光催化实验：20mg催化剂加入40mL 8ppm Cr（VI）溶液，暗反应40min达平衡后，300W氙灯（420nm cutoff）照射，DPC法测浓度。结果显示NH₂-MIL-88B（Fe）45min可几乎完全还原Cr（VI），活性优于P25等。
3. 稳定性测试：催化剂回收后重复使用4次，活性略有下降；pH 2-4时结构稳定，Fe泄漏仅0.9%。

分析测试：
1. XRD：产物衍射峰与模拟MIL-88B一致，胺功能化未改变晶相。
2. SEM：MIL-88B（Fe）为纺锤形（长5.5μm，直径3.2μm）；NH₂-MIL-88B（Fe）为针形（长1.6μm，直径260nm）。
3. Mott-Schottky：两者平带电位均为0.13V vs NHE，低于Cr（VI）/Cr（III）电位（+1.15V，pH 3.0）。
4. 紫外-可见漫反射：胺功能化增强可见光吸收，混合MOFs吸收随胺含量增加而增强。
5. 瞬态光电流：NH₂-MIL-88B（Fe）光电流密度约6μA cm⁻²，高于未功能化的2μA cm⁻²。
6. 结果揭示：胺功能化通过增强光吸收和电子转移（从有机 linker 到Fe₃-μ₃-氧簇）提升催化活性，遵循双激发机制。

总结：
1. 主要研究结果：胺功能化铁基MOFs在可见光下高效还原Cr（VI），NH₂-MIL-88B（Fe）活性最优且稳定可重复。
2. 创新突破：提出双激发路径机制，证明胺功能化是提升铁基MOFs光催化性能的通用方法。
3. 潜在意义：为设计高效稳定的可见光催化剂处理重金属污染提供新思路。

An Amine‐Functionalized Iron(III) Metal–Organic Framework as Efficient Visible‐Light Photocatalyst for Cr(VI) Reduction
文章作者：Li Shi, Tao Wang, Huabin Zhang, Kun Chang, Xianguang Meng, Huimin Liu, Jinhua Ye
DOI：10.1002/advs.201500006
文章链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201500006

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