介孔金属-有机框架(MIL-100(Fe))-氧化石墨烯复合材料的合成、表征及氨气吸附性能研究：探索材料制备的极限

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摘要：
本文通过合成不同比例的MIL-100(Fe)与氧化石墨烯(GO)复合材料，系统研究了其结构特征与氨气吸附性能。结果表明，GO的加入会干扰MIL-100(Fe)的结晶过程，导致复合材料的孔隙率与吸附容量低于物理混合预期值。氨气吸附主要通过MIL-100(Fe)中水分子与氨气的Brønsted酸作用实现，但过量水会降低吸附效率。

研究背景：
1）行业问题与研究现状：
- MIL-100(Fe)作为高孔隙率MOF材料，在气体吸附领域潜力巨大，但其与石墨烯类基底复合时存在结构兼容性挑战。
- 现有研究多聚焦立方结构MOF（如MOF-5、HKUST-1）与GO的复合，而MIL-100(Fe)的球形孔道结构可能导致不同复合机制。
2）本文创新：
- 首次系统研究球形孔道MIL-100(Fe)与GO的复合行为，揭示GO对MIL-100(Fe)结晶的干扰机制。
- 提出氨气吸附中水分子Brønsted酸作用的主导性，并量化过量水的负面影响。

实验与分析：
1）材料合成与表征：
- 采用水热法合成MIL-100(Fe)，通过调控GO添加量（4wt%、9wt%）制备复合材料。
- 关键表征：XRD显示GO抑制MIL-100(Fe)结晶；氮气吸附表明复合材料比表面积下降20%；FT-IR证实GO与Fe位点存在配位作用。
2）性能分析与机理：
- 氨气吸附测试：MIL-GO1（4wt% GO）吸附容量（90.6 mg/g）高于物理混合预期（72.1 mg/g），归因于界面新孔隙形成；MIL-GO2（9wt% GO）因结构破坏导致容量下降。
- 理论计算：Brønsted酸作用能（-45 kJ/mol）主导氨气吸附，但过量水分子竞争吸附位点。

总结：
1）主要结果：GO含量≤4wt%时可提升MIL-100(Fe)氨气吸附性能，但过量GO会破坏结构；氨气吸附依赖水分子Brønsted酸作用。
2）创新突破：揭示球形孔道MOF与GO复合的独特干扰机制，提出水分子在氨气吸附中的双重作用。
3）潜在意义：为设计高性能MOF/GO复合吸附剂提供新思路，尤其适用于湿度敏感的气体分离场景。

Synthesis, Characterization, and Ammonia Adsorption Properties of Mesoporous Metal–Organic Framework (MIL(Fe))–Graphite Oxide Composites: Exploring the Limits of Materials Fabrication
文章作者：Camille Petit and Teresa J. Bandosz *
DOI: 10.1002/adfm.201002517
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201002517

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