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【碳化氮@MOF】MIL-101(Fe)/g-C3N4用于增强可见光驱动的光催化作用,实现水中Cr(VI)的同时还原和双酚A的氧化
摘要:
本文合成了一种MIL-101(Fe)/g-C3N4异质结构复合材料,用于在可见光下同时还原六价铬(Cr(VI))和降解双酚A(BPA)。与单独的MIL-101(Fe)或g-C3N4相比,该复合材料表现出显著增强的光催化性能,归因于增强的光吸收和通过形成直接Z型异质结构实现的高效电荷载流子分离。实验结果表明,光生电子负责Cr(VI)的还原和BPA的降解,遵循氧气诱导的途径。这项工作为构建金属自由半导体/金属有机框架异质结构作为双功能可见光驱动光催化剂提供了新的见解,用于高效且同时处理水中的多种有毒污染物。
 
研究背景:
1.行业问题:水体中重金属和有机污染物的污染已成为全球性的环境挑战。六价铬(Cr(VI))是一种常见的重金属污染物,对水生生物具有致命影响,且常与危险的有机污染物共同排放,使得处理更加困难。
2.研究现状:目前,光催化技术被认为是处理废水的有前途的方法之一,因为它可以在光照射下实现污染物的一锅法去除。然而,大多数光催化剂仅在紫外光下有效,限制了其应用。此外,尽管金属有机框架(MOFs)在光催化领域取得了进展,但它们的光催化性能仍受限于低太阳能转换效率、低导电性和快速的电子-空穴对复合。
3.本文创新:本文作者通过原位生长方法将MIL-101(Fe)与g-C3N4结合,构建了一种新型的异质结构复合材料。这种复合材料不仅增强了可见光吸收,还通过形成直接Z型异质结构有效分离了光生电荷载流子,显著提高了光催化性能。
 
实验和分析:
1.材料合成与表征:
   -合成:通过原位生长法将MIL-101(Fe)生长在g-C3N4表面,制备了MIL-101(Fe)/g-C3N4复合材料。
   -表征:利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附-脱附等温线、热重分析(TGA)等手段对材料进行了表征。结果表明,复合材料具有良好的接触和较小的MIL-101(Fe)晶体尺寸,且g-C3N4的加入影响了MOF晶体的形成。
2.性能结果原因分析:
   -光吸收增强:复合材料在可见光区域的吸收显著增强,归因于MIL-101(Fe)和g-C3N4之间的相互作用。
   -电荷分离效率提高:光致发光(PL)分析显示,复合材料的光生电子-空穴对复合率降低,表明MIL-101(Fe)的引入有效促进了电荷分离。
   -带结构优势:通过价带X射线光电子能谱(VBXPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)分析,确定了MIL-101(Fe)和g-C3N4的带边位置,证实了直接Z型异质结构的形成,这有助于提高光催化性能。
 
总结:
1.主要研究结果:成功制备了MIL-101(Fe)/g-C3N4复合材料,并在可见光下实现了Cr(VI)的还原和BPA的降解。
2.创新突破:通过形成直接Z型异质结构,显著提高了光催化性能,为处理多种污染物提供了新的方法。
3.潜在意义和引用:该研究为设计高效的金属自由半导体/铁基MOFs异质结构提供了新思路,有望在环境治理领域得到广泛应用。
 
MIL-101(Fe)/g-C3N4 for enhanced visible-light-driven photocatalysis toward simultaneous reduction of Cr(VI) and oxidation of bisphenol A in aqueous media 
文章作者:Feiping Zhao, Yongpeng Liu, Samia Ben Hammouda, Bhairavi Doshi, Néstor Guijarro, Xiaobo Min, Chong-Jian Tang, Mika Sillanpää, Kevin Sivula, Shaobin Wang 
DOI:10.1016/j.apcatb.2020.119033 
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337320304483
 
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