基于Ce-MOF修饰的冈田酸OPECT和智能手机比色双模检测MXene@SnO2Z方案异质结构

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摘要：
自然资源部第一海洋研究所鞠鹏、青岛大学王玲和中国海洋大学仇萌老师等报道的本篇文章（Adv. Funct. Mater. 2024, 2415174）中开发了一种基于MXene@SnO2-Ce-MOF (MXSnO/Ce-MOF) Z型异质结构的高精度磁性辅助有机光电晶体管(OPECT)和智能手机比色法(SCL)双模式生物传感平台，用于检测有害藻类毒素海达酸(OA)。该平台通过生物催化反应进行信号放大，实现了对OA的高灵敏度和高精确度检测。研究中制备了富含氧空位的MXSnO/Ce-MOF异质结构作为光活性材料。在OA存在的情况下，通过特定的DNA和适配体的相互作用触发了链式反应，产生长的双螺旋链以捕获葡萄糖氧化酶(GOx)。捕获的GOx催化葡萄糖产生H2O2，进一步氧化Ce-MOF，导致电极颜色变化和光电流显著下降。该OPECT-SCL生物传感器展现了出色的灵敏度和精确度，检测限分别为42.9 pM和1.2 nM，成功实现了对实际样品中OA的自动化检测。

研究背景：
1）海达酸(OA)是一种广泛存在的海洋毒素，可导致腹泻性贝类中毒，对人类和动物健康构成威胁。现有的OA检测方法存在假阳性或假阴性结果的风险。
2）已有研究通过酶联免疫吸附测定(ELISA)、荧光传感器、电化学传感器、压电传感器、表面等离子共振生物传感器、微流控系统和高效液相色谱-质谱联用(HPLC-MS)等方法进行OA检测。
3）本研究创新性地将OPECT和SCL两种检测模式结合，提高了检测的灵敏度和准确性。通过制备MXSnO/Ce-MOF异质结构，利用其在生物催化反应下的光电性能变化，实现了对OA的高灵敏度检测。

实验部分：
1. MXSnO/Ce-MOF的合成：
   1) 采用HF刻蚀法制备MXene，通过将MAX相浸泡在HF溶液中，分离出MXene。
   2) 将MXene分散在去离子水中，加入SnO2前驱体，通过水热法在MXene表面生长SnO2纳米片。
   3) 通过滴涂法将制备的MXSnO与Ce-MOF混合，形成MXSnO/Ce-MOF异质结构。
2. OPECT和SCL双模式检测平台的构建：
   1) 将MXSnO/Ce-MOF涂覆在ITO玻璃上，作为OPECT的活性层。
   2) 通过旋涂法在MXSnO/Ce-MOF表面修饰聚乙烯二氧噻吩(PEDOT:PSS)，形成导电通道。
   3) 将修饰好的ITO玻璃与源极、栅极电极连接，构建OPECT器件。
   4) 制备基于Ce-MOF的比色检测平台，通过智能手机APP拍摄Ce-MOF颜色变化，实现SCL检测。
3. OA检测：
   1) 将不同浓度的OA标准溶液与适配体修饰的磁性珠子孵育，触发DNA释放。
   2) 释放的DNA触发链式反应(HCR)，产生长的双螺旋链以捕获GOx。
   3) 捕获的GOx催化葡萄糖产生H2O2，H2O2氧化Ce-MOF，导致颜色变化和光电流下降。
   4) 通过OPECT平台检测光电流变化，通过SCL平台检测Ce-MOF颜色变化。

分析测试：
1. 材料表征：
   - FESEM和HRTEM结果显示MXene呈现平滑的层状结构，MXSnO呈现SnO2纳米片包裹MXene的形态。
   - XRD分析显示MXSnO与纯SnO2的XRD图谱匹配，表明MXSnO的成功合成。
   - XPS分析显示MXSnO中存在Ti3C2和SnO2的特征元素，证明了MXSnO的化学组成。
2. 光电性能测试：
   - 瞬态光电流响应测试显示MXSnO/Ce-MOF具有显著的光电流响应，表明其优异的光电性能。
   - UV-DRS结果显示MXSnO/Ce-MOF在可见光范围内具有较好的光吸收能力。
3. OPECT和SCL检测性能评估：
   - OPECT平台检测结果显示，OA浓度与光电流变化呈正相关，检测限为42.9 pM。
   - SCL平台检测结果显示，Ce-MOF颜色变化与OA浓度呈线性关系，检测限为1.2 nM。

总结：
本研究成功开发了一种基于MXSnO/Ce-MOF异质结构的OPECT和SCL双模式生物传感平台，用于高灵敏度检测海达酸(OA)。通过精确控制材料的合成和优化检测条件，实现了对OA的超低检测限。该平台结合了OPECT的高灵敏度和SCL的便携性，为海洋毒素的快速检测提供了新的策略。

Integrated OPECT and Smartphone Colorimetry Dual-Mode Detection of Okadaic Acid Based on Ce-MOF Modified MXene@SnO2 Z-Scheme Heterostructure
文章作者：Jingtian Chi, Peng Ju,* Fan Bi, Tiantong Jiang, Siyu Wen, Yueyuan Cai, Ling Wang,* and Meng Qiu*
DOI: 10.1002/adfm.202415174
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202415174

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