【MOF吸水】Ni-Ni3S2光热层快速解吸增强MIL-101(Cr)吸附剂的大气集水

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摘要：
华南理工大学Yangxi Liu、香港大学Dennis Y.C. Leung和Sai Kishore Ravi老师等报道的本篇文章（Adv. Funct. Mater. 2024, 2410999）中开发了一种新型的Ni─Ni3S2网状结构/BMOF复合吸附剂，用于增强大气水收集（AWH）。通过在热导电的镍网表面原位生长Ni3S2光热层，实现了对MIL-101(Cr) MOF的高效热传递和快速水解吸。该复合材料在60%相对湿度下保持了约0.63 g g−1的高吸水率，并表现出优异的吸附动力学。在1 kW m−2的光照条件下，实现了40分钟内的完全水解吸。与箔、颗粒和泡沫等其他形态相比，基于网状结构的复合材料展现出最高的单周期吸附-解吸动力学。此外，该复合材料在50个循环中表现出卓越的热稳定性，并在气流中保持形态稳定，确保了持续的性能。通过热传递模拟，证实了Ni─Ni3S2网状结构/BMOF中的热量分布，验证了快速且均匀解吸的机制。

研究背景：
1. 全球超过50%的人口面临水资源短缺问题，预计到2050年情况将更加严重。淡水资源的需求增加，特别是在中东和北非等干旱地区，以及像巴布亚新几内亚、蒙古、老挝、巴基斯坦和柬埔寨等高湿度但水资源污染严重地区。
2. 目前主要通过海水淡化或污染水体的膜基或热处理技术回收水，但这些技术存在高能耗、高成本和地理限制。
3. 本文作者提出了一种“光热桥”策略，通过在镍网上原位生长Ni3S2光热层，增强了MOF的光热转换和热传递效率，实现了快速且均匀的水解吸，解决了现有技术中存在的解吸效率低和解吸不均匀的问题。

实验部分：
1. Ni─Ni3S2 网状结构/BMOF复合材料的合成：
   1) 将镍网浸入含有Ni3S2前驱体的溶液中，在设定温度下反应一定时间，原位生长Ni3S2光热层。
   2) 将得到的Ni─Ni3S2网状结构与粉末状MIL-101(Cr) MOF混合，使用羧甲基纤维素钠（CMC-Na）作为粘合剂，形成Ni─Ni3S2网状结构/BMOF复合材料。
2. 水吸附实验：
   1) 称取一定量的Ni─Ni3S2网状结构/BMOF样品，放置在恒温恒湿箱中，在25 °C和60%相对湿度下进行吸附实验。
   2) 定期称量样品，记录吸附过程中的质量变化，直至达到吸附平衡。
3. 光热解吸实验：
   1) 将预吸附水的Ni─Ni3S2网状结构/BMOF样品放置在光照条件下（1 kW m−2），测量解吸行为。
   2) 定期称量样品，记录解吸过程中的质量变化，直至完全解吸。
4. 热稳定性测试：
   1) 将Ni─Ni3S2网状结构/BMOF样品进行50个循环的吸附-解吸实验，记录每个循环的吸水量和解吸量。
   2) 对比循环前后的样品性能，评估热稳定性。
5. 形态稳定性测试：
   1) 将Ni─Ni3S2网状结构/BMOF样品放置在有气流的环境中，模拟自然环境中的风力影响。
   2) 观察样品在气流中的形态变化，评估其在实际应用中的稳定性。

分析测试：
1. 样品形态学表征：
   - 使用Zeiss场发射扫描电子显微镜(SEM)检查Ni─Ni3S2网状结构/BMOF样品的形态，结果显示样品呈现均匀的网状结构。
2. X射线衍射（XRD）分析：
   - 在Quantachrome Autosorb-iQ2-MP体积气体吸附分析仪上获得样品的77 K N2吸附-脱附等温线，之前在150 °C下真空脱气过夜。结果显示Ni─Ni3S2网状结构/BMOF具有高结晶度。
3. X射线光电子能谱（XPS）分析：
   - 使用XPS系统(Axis Supra, Kratos Analytical Ltd., UK)进行，使用Al Kα X射线源(1486.6 eV)在200 W下进行概览扫描，在300 W下进行核心级光谱分析。结果显示Ni─Ni3S2网状结构/BMOF中Ni和S元素的存在。
4. 粉末X射线衍射（PXRD）结果：
   - 使用Rigaku MiniFlex X射线衍射仪和Cu Kα辐射，扫描速度为10°/min获得。PXRD结果显示Ni─Ni3S2网状结构/BMOF的衍射峰与Ni3S2标准谱图一致。
5. 比表面积和孔隙结构分析：
   - Ni─Ni3S2网状结构/BMOF的比表面积为450 m²/g，孔径分布中心在1.5 nm左右。
6. 热重分析（TGA）：
   - TGA曲线显示Ni─Ni3S2网状结构/BMOF在光照下的解吸行为，证实了其在光照下的热稳定性。
7. 静态水接触角（WCAs）测定：
   - 使用OCAH200接触角测量仪(DataPhysics, Germany)记录Ni─Ni3S2网状结构/BMOF的水接触角，结果显示其具有良好的亲水性。
8. 紫外-可见（UV-vis）光谱记录：
   - 在Shimadzu UV-2501 PC分光光度计上以吸光度模式记录Ni─Ni3S2网状结构/BMOF的UV-vis谱图，结果显示其具有良好的光吸收能力。
9. 水稳定性测试：
   - Ni─Ni3S2网状结构/BMOF在333 K下浸水4小时后，晶体结构保持良好，显示出优异的水稳定性。
10. 固定化脂肪酶性能评估：
    - SOM-MIX31@PDMS展示出最高的特异性活性和活性恢复率，酸解反应中表现出更高的反应速率和转化率。
11. 脂肪酶重复使用性评估：
    - SOM-MIX21@PDMS@RML在五个酸解批次后保持了90.09%的活性，显示出优异的重复使用性。

总结：
本研究成功开发了一种新型的Ni─Ni3S2网状结构/BMOF复合吸附剂，通过在镍网表面原位生长Ni3S2光热层，实现了对MIL-101(Cr) MOF的高效热传递和快速水解吸。该复合材料在60%相对湿度下保持了约0.63 g g−1的高吸水率，并表现出优异的吸附动力学。在1 kW m−2的光照条件下，实现了40分钟内的完全水解吸。此外，该复合材料在50个循环中表现出卓越的热稳定性，并在气流中保持形态稳定，确保了持续的性能。这些结果表明，Ni─Ni3S2网状结构/BMOF是一种有潜力的大气水收集材料。

展望：
未来的研究可以集中在以下几个方面：
1. 扩展应用：探索Ni─Ni3S2网状结构/BMOF复合吸附剂在其他类型的MOFs中的应用，以及其他类型的光热材料。
2. 优化设计：进一步优化Ni─Ni3S2网状结构/BMOF的制备工艺，提高其水吸附能力和热稳定性。
3. 规模化生产：研究Ni─Ni3S2网状结构/BMOF的规模化生产方法，以降低成本并提高其在大气水收集技术中的应用潜力。
4. 环境适应性研究：评估Ni─Ni3S2网状结构/BMOF在不同环境条件下的性能，包括不同的湿度、温度和光照强度。

Enhancing Atmospheric Water Harvesting of MIL-101 (Cr) MOF Sorbent with Rapid Desorption Enabled by Ni─Ni3S2 Photothermal Bridge
文章作者：Weicheng Chen, Yangxi Liu,* Bolin Xu, Bin Cheng, Muthusankar Ganesan, Yuxuan Tan, Mingyun Luo, Bingzhi Chen, Xiaolong Zhao, Ci Lin, Tingting Qin, Fan Luo, Yutang Fang, Shuangfeng Wang, Xianghui Liang, Wanwan Fu, Bingqiong Tan, Ruquan Ye, Dennis Y.C. Leung,* and Sai Kishore Ravi*
DOI: 10.1002/adfm.202410999
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202410999

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