【SH-COF】通过硫醇官能化共价有机框架进行多功能界面调制，实现高效耐用的钙钛矿太阳能电池

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摘要：
华南理工大学於黄忠老师等报道的本篇文章（J. Mater. Chem. A, 2024）中开发了一种二维硫醇功能化的共价有机框架（SH-COF），作为先进的屏障层，用于提高钙钛矿太阳能电池（PVSCs）的性能和稳定性。SH-COF通过与银电极形成强化学配位，增强了金属电极的耐腐蚀性，并有效抑制了钙钛矿/金属电极界面的离子迁移和化学反应。此外，SH-COF层提供了优化的界面接触和级联能带排列，有助于促进电子提取并减少阴极界面的非辐射复合。因此，经SH-COF改性的倒置PVSCs实现了24.12%的光电转换效率（PCE），并且在85°C老化1200小时和65°C最大功率点跟踪1000小时后，分别保持了93.3%和90.7%的初始PCE。这项工作为提高p-i-n PVSCs的性能和长期稳定性提供了一种有前景的策略。

研究背景：
1）钙钛矿太阳能电池因其高效率和低成本而备受关注，但其长期稳定性和可靠性仍是商业化的主要挑战。
2）金属电极的腐蚀和阴极界面电荷损失是影响PVSCs稳定性的关键问题，需要有效的解决方案。
3）作者在现有研究的基础上，提出了使用硫醇功能化的共价有机框架（SH-COF）作为界面改性层，以解决金属电极腐蚀和界面能量损失的问题。

实验部分：
1. SH-COF分子的合成：
1) 将1,3,5-三甲醛苯酚（TFP）和2,5-二氨基苯-1,4-二硫二盐酸盐（DBD）按照一定的摩尔比例溶解在溶剂中，形成均一的前驱体溶液。
2) 将前驱体溶液在溶剂热条件下进行聚合反应，得到SH-COF。
3) 通过离心、洗涤和干燥等步骤，最终得到SH-COF粉末。
2. 钙钛矿太阳能电池的制备：
1) 采用旋涂法在ITO基底上沉积电子传输层（ETL）。
2) 通过溶液法在ETL上沉积钙钛矿活性层。
3) 在钙钛矿层上旋涂PCBM和BCP作为阻挡层。
4) 在阻挡层上引入SH-COF作为界面改性层。
5) 最后，通过热蒸发法在SH-COF层上沉积Ag电极，完成器件的制备。
3. 电化学腐蚀测试：
1) 将Ag电极和SH-COF/Ag电极在3.5 wt% NaCl溶液中进行循环伏安测试。
2) 通过电化学阻抗谱（EIS）测试评估电极的耐腐蚀性能。
4. 光电性能测试：
1) 利用稳态和时间分辨荧光光谱（PL和TRPL）测试钙钛矿薄膜的电子提取效率。
2) 通过瞬态光电流和光电压光谱（TPC和TPV）测试器件的电荷载流子动力学。
3) 进行电容-电压（C-V）测试以评估界面电荷载流子的捕获和积累行为。

分析测试：
1. 材料表征：
   - PXRD结果显示SH-COF具有尖锐的衍射峰，表明其良好的结晶性。
   - XPS分析显示硫醇基团与银电极形成强化学配位，Ag 3d峰位向高结合能移动，S 2p峰位在161.8和162.7 eV。
   - FT-IR光谱显示SH-COF中硫醇基团的特征吸收峰。
2. 界面和能带排列：
   - UPS测试显示SH-COF的HOMO和LUMO能级分别为-6.32 eV和-4.27 eV，与PCBM的能级匹配良好。
   - EIS测试显示SH-COF改性后的器件具有较低的串联电阻和较高的重组电阻，表明界面电荷传输得到优化。
3. 稳定性测试：
   - ToF-SIMS分析显示SH-COF能有效抑制离子迁移，减少AgI的生成。
   - 热稳定性测试表明SH-COF改性后的器件在85°C下老化1200小时后，仍能保持93.3%的初始PCE。
   - 操作稳定性测试显示在最大功率点跟踪1000小时后，器件能保持90.7%的初始PCE。

总结：
本研究成功开发了一种新型的硫醇功能化共价有机框架（SH-COF），作为钙钛矿太阳能电池的界面改性层。SH-COF通过与金属电极形成强化学配位，有效抑制了金属电极的腐蚀和离子迁移，同时优化了界面接触和能带排列，提高了电子提取效率和器件稳定性。实验结果表明，SH-COF改性的钙钛矿太阳能电池在小面积和大面积器件上均展现出优异的光电转换效率和长期稳定性。

展望：
本研究为钙钛矿太阳能电池的界面改性提供了新的思路，未来的研究可以进一步探索SH-COF在其他类型的太阳能电池中的应用，以及如何通过调整SH-COF的结构和功能来进一步提高电池的性能和稳定性。此外，还可以研究SH-COF在实际环境条件下的耐久性，以及其在商业化生产中的可行性。

Multi-Functional interface modulation through thiol functionalized covalent organic frameworks for efficient and durable perovskite solar cells
文章作者：Bo Yu, Kai Wang, Yapeng Sun, Huangzhong Yu*
DOI: 10.1039/D4TA05155F
文章链接：https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2024/TA/D4TA05155F

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