【ZIF-8中空纳米碳】中空介孔碳球/MOF衍生纳米复合材料的离子捕获性能

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摘要：
扬州大学庞欢老师等报道的本篇文章（Adv. Sci. 2024, 2403802）中开发了一种新型的基于中空多孔碳球（HMCSs）和金属有机框架（MOFs）衍生的碳材料（NC(M)/HMCSs 和 NC(M)@HMCSs），通过界面涂覆和空间封装设计制备，用于提升电容去离子（CDI）性能。这些材料具有分级的空心纳米结构、丰富的氮掺杂、高比表面积和充足的介/微孔。与NC(M)/HMCSs相比，NC(M)@HMCSs因其更好的空心碳内部空间利用和形成的互联3D框架而展现出更优越的电化学性能。此外，Ni离子的引入比其他离子（Mn, Co, Cu离子）更有利于ZIF(M)衍生碳和N掺杂碳壳之间的协同效应。基于Ni-1-800的CDI装置展示了出色的盐吸附容量（37.82 mg g−1）和良好的可回收性，为MOF纳米颗粒驱动的组装策略和分层空心碳纳米结构在CDI应用中提供了新方向。

研究背景：
1. 传统的水处理技术如反渗透和蒸馏存在能耗高、成本高等问题，而电容去离子（CDI）作为一种新兴技术，因其能耗低、效率高而备受关注，但其性能受限于电极材料的特性。
2. 已有研究通过开发新型碳基电极材料如活性炭、碳纳米管、石墨烯等来提升CDI性能，但这些材料在离子扩散和电荷转移速率方面仍有局限。
3. 作者提出了通过界面涂覆和空间封装设计制备HMCSs/MOFs衍生碳材料的新方法，不仅提高了材料的比表面积和孔隙结构，还通过Ni离子掺杂增强了材料的电化学性能。

实验部分：
1. 材料合成
   - 首先，通过水解和缩合反应制备二氧化硅(SiO2)初级粒子。
   - 将SiO2初级粒子和聚多巴胺(PDA)共缩合在SiO2球上，形成SiO2@SiO2+PDA球。
   - 通过在SiO2@SiO2+PDA球表面原位生长不同金属离子(Mn, Co, Ni, Cu)掺杂的ZIF(M)纳米晶体，制备了NC(M)/HMCSs和NC(M)@HMCSs纳米复合材料。
   - 通过碳化和蚀刻工艺，去除SiO2模板，最终得到中空结构的NC(M)/HMCSs和NC(M)@HMCSs。
2. 材料表征
   - 使用SEM和TEM观察材料的形态和微观结构。
   - 利用EDS对材料的元素分布进行分析。
   - 通过X射线衍射(XRD)分析材料的晶体结构。
3. 电化学性能测试
   - 在三电极系统中，使用1.0 M NaCl溶液作为电解液，进行GCD和CV测试，评估电极材料的电化学性能。
4. CDI性能评估
   - 在10.0 × 10−3 M NaCl溶液中，测试不同电极材料的CDI性能，记录SAC和最大脱盐速率。
5. 循环稳定性测试
   - 对Ni-1-800电极进行20个循环的盐吸附-脱附测试，评估其循环稳定性。

分析测试：
1. 比表面积和孔隙结构分析
   - NC(M)@HMCSs的比表面积(SSA)为844.27 m² g−1，总孔容为0.96 cm³ g−1，主要分布在2-8 nm的介孔范围内。
2. X射线光电子能谱(XPS)分析
   - Ni 2p光谱显示Ni0和Ni2+的共存，其中Ni0 2p1/2和2p3/2的结合能分别为872.6 eV和854.7 eV，Ni2+ 2p1/2和2p3/2的结合能分别为879.9 eV和859.4 eV。
3. 氮气吸附-脱附等温线
   - NC(M)@HMCSs的N2吸附-脱附等温线显示了IV型曲线，表明其具有介孔结构，且在2-6 nm范围内有丰富的介孔。
4. 电化学阻抗谱(EIS)
   - Ni-1-800电极在低频区的Nyquist图显示出更陡的斜率，表明其具有更好的电导率和更快的电荷/离子转移速率。其扩散电阻(𝜎)为3.53，Na+扩散系数(DNa+)为28.5 × 10−10 cm² s−1。
5. 循环伏安(CV)和恒流充放电(GCD)测试
   - Ni-1-800电极在5 mV s−1的扫描率下，CV测试显示了最大的积分面积，表明其最佳的电容特性。在0.5 A g−1的电流密度下，GCD测试显示了最长的放电时间，对应的比电容为174.5 F g−1。
6. CDI性能
   - Ni-1-800电极在1.2 V的电压下，SAC达到37.82 mg g−1，最大脱盐速率为7.73 mg g−1 min−1，表现出优异的CDI性能。

总结：
本文成功制备了两种新型的ZIF(M)衍生氮掺杂碳和HMCSs纳米复合材料，通过界面涂覆和空间封装设计，实现了分级空心结构和丰富的介/微孔结构。NC(M)@HMCSs因其更好的内部空间利用和互联3D框架结构，展现出比NC(M)/HMCSs更高的电化学性能。Ni离子的掺杂进一步增强了材料的CDI性能，其中Ni-1-800电极展示了出色的盐吸附容量和可回收性。

展望：
本研究为CDI技术提供了一种高性能的电极材料，未来的工作可以进一步探索不同金属离子掺杂对材料性能的影响，以及这些材料在实际水处理环境中的长期稳定性和可持续性。此外，研究者可以探索这些材料在其他能源存储和转换领域的应用潜力。

Enhanced Capacitive Deionization of Hollow Mesoporous Carbon Spheres/MOFs Derived Nanocomposites by Interface-Coating and Space-Encapsulating Design
文章作者：Yijian Tang, Yuxin Shi, Yichun Su, Shuai Cao, Jinliang Hu, Huijie Zhou, Yangyang Sun, Zheng Liu, Songtao Zhang, Huaiguo Xue, Huan Pang
DOI：10.1002/advs.202403802
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202403802

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