用于高效可充电锌离子电池的碳超结构支撑的半金属V2O3纳米球

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摘要
温州大学侴术雷老师等报道的本篇文章（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202408218）中报道了一种新型的半金属态钒氧化物（V2O3）作为双功能光阴极材料，用于光充锌离子电池（PZIBs）。这种材料结合了碳超结构，不仅提高了光生载流子的分离和传输效率，还显著提升了锌离子存储性能。实验结果表明，该V2O3@CSs光阴极在2.0 A g−1的电流密度下展现出463 mAh g−1的光辅助放电容量，并在3000个循环中保持了长期循环稳定性。此外，所组装的PZIBs能够在无外部电路的情况下通过光进行充电，显示出0.354%的高光电转换效率和1.0 V的光充电电压。本研究为直接捕获和存储太阳能提供了一个有希望的研究方向。

研究背景
1. 随着对可再生能源社会的发展需求，开发能够直接捕获和存储太阳能的技术变得尤为重要。然而，现有的光充电池（PRBs）中的双功能光活性材料（PAMs）存在光吸收带隙与宽覆盖度不兼容的问题，限制了其效率。
2. 已有研究探索了包括卤化物钙钛矿、过渡金属硫化物和有机分子在内的多种可见光响应半导体作为PRBs的双功能光阴极。但这些材料普遍存在光生载流子复合速度快于电化学反应速度的问题，导致光电转换效率低下。
3. 作者首次提出使用半金属态V2O3作为PZIBs的双功能光阴极，并开发了一种协同保护刻蚀策略来构建碳超结构支撑的V2O3纳米球（V2O3@CSs）。这种结构不仅利用了V2O3的半金属特性，还通过三维碳超结构实现了快速的电荷传输网络和稳定的框架。

实验部分
1. V2O3@CSs的制备：通过溶剂热法合成MIL-47(V)微立方体作为前驱体，使用丹宁酸（TA）作为协同保护刻蚀剂，通过控制TA含量来调节壳层厚度和多孔性，最终通过热处理得到V2O3@CSs。
2. 光电化学性能测试：使用循环伏安法（CV）和恒流充放电技术测试了V2O3@CSs在锌离子存储中的性能，包括可逆容量、倍率性能和长期循环稳定性。
3. 光充性能测试：组装了使用V2O3@CSs作为光阴极的PZIBs，并测试了其在不同条件下的光电化学性能，包括光辅助放电容量、光电转换效率和光充电电压。
4. 光生载流子的分离和传输机制研究：通过金属-半导体-金属（MSM）光电探测器和堆叠光电探测器测试了V2O3@CSs的光响应和光生载流子的分离和传输。

分析测试
1. X射线衍射（XRD）：确认了V2O3@CSs和V2O3@MCs的晶体结构，所有衍射峰均与半金属V2O3的晶体结构一致。
2. 拉曼光谱：V2O3@CSs和V2O3@MCs的拉曼光谱显示了D和G带，表明了碳材料的存在。
3. 热重分析（TGA）：确定了V2O3@CSs和V2O3@MCs中的碳含量，分别为39.6%和36.3%。
4. 氮气吸附-脱附等温线：V2O3@CSs和V2O3@MCs均显示出IV型等温线，表明了介孔结构的存在，V2O3@CSs具有更大的比表面积。
5. X射线光电子能谱（XPS）：分析了V2O3@CSs和V2O3@MCs的化学环境和表面组成，确认了C、V和O元素的存在。
6. 电化学阻抗谱（EIS）：研究了PZIBs在黑暗和光照条件下的光电化学动力学特性，光照下PZIBs的电荷转移电阻显著降低。
7. 光生载流子的分离和传输效率：通过MSM光电探测器和堆叠光电探测器测试，确认了V2O3@CSs在光照下的光生载流子分离和传输效率。

总结
本文成功开发了一种新型的半金属态V2O3@CSs作为PZIBs的光阴极材料，通过协同保护刻蚀策略构建了均匀的电子传输层，显著提升了锌离子存储性能和光充电性能。V2O3@CSs展现出了高能量密度、优异的倍率性能和长期循环稳定性，以及在光照下的高光电转换效率和光充电电压，为太阳能的直接捕获和存储提供了新的研究方向。

展望
本文的科研成果为光充电池的发展提供了新的可能性，未来研究可以进一步探索不同结构参数对V2O3@CSs性能的影响，优化合成条件以获得更高性能的材料。同时，深入研究光生载流子的动力学行为和电荷传输机制，将有助于进一步提高PZIBs的光电化学性能。此外，探索V2O3@CSs在其他类型的能源存储和转换系统中的应用，也是未来研究的重要方向。

Carbon superstructure-supported half-metallic V2O3 nanospheres for high-efficiency photorechargeable zinc ion batteries
文章作者：Yingying Zhao, Tianqi He, Jinhang Li, Chunling Zhu, Yujie Tan, Kai Zhu, Shulei Chou, and Yujin Chen
DOI：10.1002/anie.202408218
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202408218

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