【MOF还原Cr】La掺杂的MIL-88B(Fe)-NH2：一种用于高效还原水溶液中Cr(VI)的混合金属-有机框架光催化剂

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摘要
Ton Duc Thang University Duc D. La等报道的本篇文章（RSC Adv., 2024, 14, 20543）旨在解决水污染问题，提出了一种基于金属-有机框架（MOFs）的新型光催化剂La掺杂MIL-88B(Fe)-NH2，用于水溶液中Cr(VI)的光催化还原。通过一锅溶剂热法合成了不同x值的MIL-88B((1-x)Fe/xLa)-NH2材料，并使用XRD、SEM、EDS、BET分析、FT-IR光谱和UV-vis DRS等技术进行了表征。研究发现，与原始MIL-88B(Fe)-NH2的光催化效率67.08%相比，x = 0.010、0.025和0.050的La掺杂MIL-88B(Fe)-NH2材料在仅有0.2 g L^-1的催化剂用量下，30分钟内的光催化效率分别达到了88.21%、81.19%和80.26%。这些La掺杂的MIL-88B(Fe)-NH2光催化剂在温和条件下（pH = 6）表现良好，并且具有很好的稳定性，可以至少连续循环使用四次而不失活。这种新型材料对于光催化降解污染物具有很大的潜力。

研究背景
1.水体中有毒重金属离子污染日益严重，特别是Cr(VI)这种典型污染物在多个工业领域广泛应用，其废水排放对人类健康和生物造成严重危害。
2.已有多种方法应用于水溶液中Cr(VI)的还原，包括化学、电化学和生物过程，但这些方法存在效率不高或成本昂贵等问题。
3.作者通过在MIL-88B(Fe)-NH2中引入La掺杂，合成了一系列新型光催化剂，这些材料在光催化还原Cr(VI)方面表现出了优异的性能，特别是在提高光催化效率和稳定性方面。

实验部分
1.La掺杂MIL-88B(Fe)-NH2的合成实验
   - 采用DMF作为溶剂，通过一锅溶剂热法合成了La掺杂的MIL-88B(Fe)-NH2材料。
   - 将FeCl3·6H2O、La(NO3)3·6H2O和2-氨基对苯二甲酸（NH2-TPA）按照一定的摩尔比例溶解在DMF中，保持反应条件150°C和12小时。
   - 合成了不同x值（x = 0.010, 0.025, 0.050, 0.10）的MIL-88B((1-x)Fe/xLa)-NH2材料，通过改变La3+与Fe3+的摩尔比例。
2.材料的表征实验
   - 使用X射线衍射（XRD）来分析材料的晶体结构和相纯度。
   - 利用扫描电子显微镜（SEM）和能量色散X射线光谱（EDS）来观察材料的形态和元素组成。
   - 通过Brunauer-Emmett-Teller（BET）分析来测定材料的比表面积和孔隙结构。
   - 使用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）来分析材料中的官能团。
   - 通过紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）来研究材料的光吸收性能。
3.光催化性能评估实验
   - 在pH值为6的条件下，将催化剂分散在含有Cr(VI)的溶液中，加入3%的H2O2，在UV光照射下进行光催化反应。
   - 通过1,5-二苯基碳酰肼（DPC）方法测定反应过程中Cr(VI)的浓度变化。
4.光催化动力学和循环稳定性测试
   - 测定了不同时间间隔下Cr(VI)的浓度，以评估光催化反应的动力学。
   - 通过回收和重复使用催化剂来测试其循环稳定性。

分析测试
1.XRD分析
   - 观察到MIL-88B(Fe)-NH2的特征衍射峰在La掺杂后发生了细微变化，表明La3+成功掺杂进MIL-88B(Fe)-NH2结构中。
2.SEM和EDS分析
   - SEM图像显示材料呈现双金字塔六角棱柱形状，且粒径分布相对均匀。
   - EDS分析确认了La元素在材料中的存在。
3.BET比表面积分析
   - MIL-88B((1-x)Fe/xLa)-NH2 (x = 0.010)的比表面积为35.3 m² g⁻¹，显示出材料具有较高的比表面积。
4.FT-IR光谱分析
   - 观察到N-H、C-O和C=O等官能团的特征吸收峰，证实了材料的有机配体和金属中心的结合。
5.UV-vis DRS分析
   - 测量了材料的光吸收边和带隙能量，发现La掺杂导致带隙能量增大，这可能影响了材料的光催化性能。
6.光催化活性测试
   - 在pH = 6的条件下，MIL-88B((1-x)Fe/xLa)-NH2 (x = 0.010)的光催化效率在30分钟内达到了88.21%，显示出优异的光催化性能。
7.光催化动力学分析
   - 通过监测不同时间点的Cr(VI)浓度，发现光催化反应遵循伪一阶动力学模型。
8.循环稳定性测试
   - 经过四次循环使用，材料的光催化活性没有明显下降，显示出良好的稳定性。

总结
本文成功合成了La掺杂MIL-88B(Fe)-NH2材料，并通过一系列表征技术对其结构和性能进行了详细分析。La掺杂显著提高了材料的光催化还原Cr(VI)的效率，最佳条件下的光催化效率达到了88.21%。此外，该材料在连续四个循环中表现出良好的稳定性。这些结果表明La掺杂MIL-88B(Fe)-NH2是一种具有很高应用潜力的光催化剂。

展望
本文的研究成果为水污染治理提供了一种高效的光催化剂。未来的研究可以在以下几个方面进行扩展：
1. 对La掺杂MIL-88B(Fe)-NH2材料的光催化机理进行更深入的研究。
2. 探索La掺杂MIL-88B(Fe)-NH2材料在不同环境条件下的光催化性能。
3. 开发更高效的La掺杂策略，以进一步提高材料的光催化效率和稳定性。
4. 研究La掺杂MIL-88B(Fe)-NH2材料在实际水处理过程中的应用潜力和长期稳定性。

La-doped MIL-88B(Fe)–NH2: a mixed-metal–organic framework photocatalyst for highly efficient reduction of Cr(VI) in an aqueous solution
文章作者：Minh Hue Dang Thi, Linh Giang Hoang Thi, Chinh Dang Huynh, Hoai Phuong Nguyen Thi   and Duc D. La *
DOI: 10.1039/d4ra03351e
文章链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ra/d4ra03351e

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