机器学习辅助发现用于从三元C2H2/C2H4/C2H6混合物中一步纯化C2H4的有效MOFs

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【摘要】
天津工业大学张政清、仲崇立老师等报道的本篇文章（J. Chem. Eng. Data 2024）中通过机器学习辅助的高通量分子模拟方法，发现了用于一步法从C2H2/C2H4/C2H6混合物中纯化C2H4的高效金属-有机框架（MOFs）。通过对14,142个CoRE MOFs模拟数据的分析，提出了一般性材料设计策略。这些策略包括锁定开放金属位点、确保氢原子的相对质量比例在2-4%范围内、优化最大孔径为5-7 Å（超微孔）、以及微调φ值在0.5-0.6之间。进一步利用计算洞察，从137,953个假设MOFs和303,991个生成MOFs中识别出10种材料，这些材料在C2H2/C2H4和C2H6/C2H4选择性上均超过3。本研究不仅为从C2H2/C2H4/C2H6混合物中高效一步法纯化C2H4提供了筛选和设计潜在候选材料，还为进一步的性能改进提供了有用信息。

【研究背景】
1. 工业上，从C2H2/C2H4/C2H6混合物中纯化C2H4至关重要，但这些组分具有相似的物理化学性质，导致分离效率低下。
2. 目前，研究者对MOFs的结构-性能关系理解不足，限制了高性能MOFs的开发。
3. 本文作者提出利用机器学习辅助的高通量分子模拟方法来发现高效的MOFs，以解决现有挑战，并提出了一系列材料设计策略。

【实验部分】
1. MOF数据库的构建与使用：利用14,142个实验合成的CoRE MOFs数据库进行高通量分子模拟（HTMS）。
2. 力场的选择与评估：通过比较UFF和MIX力场，选择UFF力场进行MOFs原子的Lennard-Jones参数分配。
3. 模拟细节：在298 K和1 bar条件下，进行GCMC模拟，采样平衡态和热力学性质。
4. 机器学习算法的开发：基于模拟数据，开发了Categorical Boosting和Xtreme Gradient Boosting两种机器学习模型，用于预测C2H6/C2H4选择性。

【分析测试】
1. 通过GCMC模拟，研究了CoRE MOFs对C2H2/C2H4/C2H6混合物的吸附行为，并发现显著的性能差异。
2. 机器学习模型的预测性能评估：CatBoost模型在训练集和测试集上分别取得了0.907和0.826的R2值，XGBoost模型也表现良好。
3. SHAP值分析揭示了ΔAD、LCD、H%和φ等特征描述符在预测C2H6/C2H4选择性中的重要性。

【总结】
本研究成功运用机器学习和高通量计算筛选方法，为从C2H2/C2H4/C2H6混合物中一步法纯化C2H4发现了10种高效MOFs。研究揭示了MOFs在C2H2/C2H4和C2H6/C2H4选择性之间的权衡效应，并提出了降低极性、优化孔径和微调φ值等材料设计策略。此外，研究还首次展示了AD参数在三元混合物分离中性能识别的有效性。

【展望】
本文的研究为MOFs在工业上的应用提供了新的视角和方法。未来的工作可以进一步探索这些材料在实际工业过程中的性能，优化它们的稳定性和可重复使用性。同时，深入研究不同MOFs的合成方法和后处理技术，以进一步提高它们的吸附性能和选择性。此外，研究者可以利用机器学习技术来预测和优化MOFs在更复杂混合物中的分离性能，推动智能材料设计和过程优化的发展。

Machine Learning Assisted Discovery of Efficient MOFs for One-Step C2H4 Purification from Ternary C2H2/C2H4/C2H6 Mixtures
文章作者：Tongan Yan, Zhengqing Zhang*, and Chongli Zhong*
DOI：10.1021/acs.jced.4c00244
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jced.4c00244

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