【MOF-801吸水】太阳能混合连接金属-有机框架，用于从干旱空气中取水

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摘要：
西安交通大学师进文、刘茂昌，东南大学李乃旭和东北林业大学陈文帅老师等报道的本篇文章（EcoMat. 2024;e12473.）中报道了一种新型纳米尺寸的八面体氮掺杂MOF-801材料，该材料通过简易合成方法制备，并通过定制设备展示了卓越的太阳能驱动大气水收集(AWH)性能。在相对湿度(RH) 30%和模拟阳光照射下，12小时测试内每公斤MOF的水收集能力高达4.64 kgH2O。氮掺杂MOF-801具有快速的吸附-脱附动力学，在30% RH下30分钟内可吸附0.29 gH2O/gMOF的水，并在1个标准太阳照射下10分钟内释放90%的捕获水。这一成功归功于氮掺杂诱导的混合连接体（2,3-二氨基丁二酸和反丁烯二酸）在MOFs的独特孔结构中，实现了快速和高容量的水捕获。氮掺杂MOF-801的水吸附能力、快速吸附动力学和循环稳定性为MOFs在干旱空气中有效太阳能驱动水收集的实际应用提供了新见解。

研究背景：
1. 淡水危机是全球性的挑战，特别是在干旱地区。传统的水净化技术耗能高，需要自然水源或水运输基础设施，限制了在干旱地区的发展。
2. 探索了多种水净化技术，如基于膜蒸馏和反渗透的海水淡化，以及光催化和过滤等废水处理技术。此外，基于吸附的大气水收集(AWH)技术也得到了研究。
3. 作者通过在MOF-801中引入氮掺杂和混合连接体，显著提高了吸附-脱附动力学，制备出具有快速水吸附能力和高容量的新型MOF材料，为干旱地区的有效AWH提供了新思路。

实验部分：
1. 合成氮掺杂MOF-801：
   - 采用简易的一锅法合成纳米尺寸的八面体氮掺杂MOF-801，通过在合成过程中加入不同体积的水合肼，实现了对配体中氨基数量的调控，制备出MOF-801-hydrazine-x系列样品。
2. 结构表征：
   - 使用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和能量色散X射线(EDX)成像技术，观察到MOF-801-hydrazine-0.25呈现八面体形状，尺寸约为150 nm，元素均匀分布。
   - X射线衍射(XRD)结果显示，MOF-801-hydrazine-x与原始MOF-801具有相似的衍射模式，但(111)和(200)衍射峰向低角度移动，表明氨基的引入。
3. 功能团分析：
   - 傅里叶变换红外光谱(FTIR)显示了新的吸收峰，归属为NH2+的伸缩振动和C-N伸缩振动，确认了氮掺杂引入的2,3-二氨基丁二酸。
4. 吸附-脱附性能测试：
   - 在实验室条件下，测试了MOF-801-hydrazine-x样品的水吸附能力，发现MOF-801-hydrazine-0.25在30%相对湿度(RH)下30分钟内能吸附0.29 gH2O/gMOF的水，并在1个标准太阳光照下10分钟内释放90%的捕获水。
5. 太阳能驱动水收集实验：
   - 设计了基于N掺杂MOF-801的定制太阳能驱动AWH设备，实现了在30% RH下12小时测试周期内高达4.64 L H2O/kgMOF的水收集能力。
6. 理论计算：
   - 利用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算，研究了水分子在MOF-801和MOF-801-hydrazine-0.25中的吸附能量和扩散路径，发现掺杂氨基后，水分子在MOF-801-hydrazine-0.25中的吸附能量更强，扩散阻力更小。

分析测试：
1. 比表面积和孔径分析：
   - 使用BET方法分析了MOF-801-hydrazine-x样品的氮气吸附-脱附等温线，发现x ≤ 0.5的样品显示出典型的I型等温线，表明了微孔性质。MOF-801-hydrazine-0.25由于2,3-二氨基丁二酸的存在，具有更小的孔径约6 Å，增强了微孔填充过程中的吸附潜力。
2. 化学组成和价态分析：
   - X射线光电子能谱(XPS)分析显示，MOF-801-hydrazine-x样品中C, O, Zr元素存在其典型化学状态。N 1s谱图显示了C-NH2结构的存在，表明了2,3-二氨基丁二酸的形成。
3. 吸附动力学和等温线分析：
   - 实验结果显示，MOF-801-hydrazine-0.25的水吸附等温线表明了其在低湿度环境下的水吸附行为的优越性。在30% RH下，其最大水吸附量可达0.40 gH2O/gMOF，比MOF-801的0.35 gH2O/gMOF高出约1.7倍。
4. 热重分析(TGA)：
   - TGA用于评估MOF-801-hydrazine-x样品的热稳定性，结果表明样品具有良好的物理和化学稳定性。
5. 太阳能转换效率测试：
   - 太阳能驱动的水收集实验中，MOF-801-hydrazine-0.25在初始10分钟内实现了0.252 gH2O/gMOF的水收集，对应的太阳能转换效率为16.122 gH2O/kW。
6. 循环稳定性测试：
   - 通过18次连续的水吸附-脱附-收集循环测试，证明了设备的循环稳定性。在30% RH下，12小时的总水收集量达到了4.64 L H2O/kgMOF，展示了在干旱地区实际应用的潜力。

总结：
本文通过在MOF-801中引入氮掺杂和混合连接体，成功制备了一种新型高性能AWH材料。该材料在低湿度环境下展现出快速的水吸附能力和高吸附容量，并通过太阳能驱动实现了有效的水收集。此外，该材料还具有良好的循环稳定性和热稳定性，为干旱地区的AWH提供了一种有前景的解决方案。

展望：
1. 未来研究应关注氮掺杂MOF-801在长期循环使用中的稳定性，以评估其在实际应用中的耐用性。
2. 研究氮掺杂MOF-801的规模化合成方法，以降低成本并提高产量，满足工业应用的需求。
3. 在不同的气候条件和环境因素下评估材料的性能，以确保其广泛的适用性。

Solar-powered mixed-linker metal–organic frameworks for water harvesting from arid air
文章作者：Xueli Yan, Fei Xue, Chunyang Zhang, Hao Peng, Jie Huang, Feng Liu, Kejian Lu, Ruizhe Wang, Jinwen Shi, Naixu Li, Wenshuai Chen, Maochang Liu
DOI：10.1002/eom2.12473
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eom2.12473

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