【ZIF-67】在亚稳态弹性毛细管系统中，利用MOF实现气泡体积负压缩性

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摘要：
Università degli Studi di Ferrara Simone Meloni&University of Silesia Yaroslav Grosu&Sapienza Università di Roma Carlo Massimo Casciola&Alberto Giacomello等报道的本篇文章（Nat Commun 15, 5076 (2024)）中研究了一种特殊的物理现象——负压缩率（NC），即材料在受压时体积增大，或在减压时体积减小。作者提出了一种利用毛细力对弹性材料进行预压缩，并通过在疏水性柔性空腔中形成气泡的阈值现象来释放这种预压缩，从而实现负压缩率的策略。研究展示了在不同尺度上，包括疏水性微孔材料、蛋白质和毫米级薄片，这类亚稳态弹性毛细管系统（MES）的固态部分表现出负压缩率。这一概念可应用于多孔材料、生物分子、传感器等领域，并有可能扩展到创造新的材料特性。

研究背景：
1. 负压缩率材料在压力传感器、声学、超材料、人工肌肉和压力调制超导体等领域具有潜在的应用价值，但这类材料很少见。
2. 其他学者解决方案：先前的研究通过设计具有特定结构的超材料或金属有机框架（MOFs）来实现负压缩率，但这些方法往往需要复杂的合成过程或特定的条件。
3. 作者提出了一种简单策略，通过在疏水性柔性空腔中形成气泡来实现负压缩率，这种方法易于实现，且可应用于不同尺度的材料。

实验部分：
1. ZIF-67材料的合成与表征
   - 合成：基于H. Wu等人报道的协议，通过混合钴(II)硝酸六水合物和2-甲基咪唑的溶液，在室温下结晶48小时制备ZIF-67。
   - 结构表征：使用X射线衍射(XRD)对合成的ZIF-67样品进行表征，确认了样品的结构可行性和纯度。
2. 氮气吸附实验
   - 使用自动化气体吸附分析仪记录氮气物理吸附等温线，计算得到比表面积(SBET)和总孔体积。
3. 原位同步辐射粉末衍射
   - 在Advanced Photon Source (APS)的17BM束线上，对ZIF-67样品进行原位压力同步辐射粉末衍射研究，观察到显著的负压缩率现象。
4. 疏水性薄片实验
   - 制备了毫米级的疏水性薄片，通过调节水压进行压缩和减压实验，观察到了负压缩率现象。
5. 气泡形成与消失实验
   - 在非润湿性液体中，研究了疏水性相互作用支持的(亚稳态)气泡在空腔内的存在，以及在足够大的液体压力下，空腔的润湿现象。

分析测试：
1. X射线衍射(XRD)分析
   - 通过XRD分析，确认了ZIF-67样品的晶体结构和纯度，衍射图谱与计算图谱匹配良好。
2. 氮气吸附分析
   - 比表面积(SBET)和总孔体积的计算结果显示ZIF-67具有高比表面积和孔隙特性，SBET约为1600 m²/g。
3. 原位同步辐射粉末衍射
   - 观察到ZIF-67在水侵入/挤出循环中的晶格参数显著变化，晶格参数增量直接转化为ZIF-67的体积负压缩率。
4. 疏水性薄片的压缩/减压实验
   - 实验结果显示，在侵入过程中，薄片距离随着压力的增加而减小，而在压力降低时，薄片距离恢复，显示出负压缩率现象。
5. 气泡形成与消失的观察
   - 通过实验观察，确认了在疏水性空腔中气泡的形成与消失过程，这一过程与负压缩率现象密切相关。

总结：
本文成功展示了在不同尺度上实现负压缩率的可能性，并通过实验验证了理论模型。ZIF-67材料和疏水性薄片的实验结果表明，通过毛细力和气泡形成可以实现负压缩率，这一发现为设计新型材料提供了新的思路。

展望：
本文的研究为负压缩率材料的开发提供了新的视角，未来的工作需要在稳定性、规模化生产、环境影响和机理研究等方面进行更深入的探索。

Bubbles enable volumetric negative compressibility in metastable elastocapillary systems
文章作者：Davide Caprini, Francesco Battista, Paweł Zajdel, Giovanni Di Muccio, Carlo Guardiani, Benjamin Trump, Marcus Carter, Andrey A. Yakovenko, Eder Amayuelas, Luis Bartolomé, Simone Meloni, Yaroslav Grosu, Carlo Massimo Casciola & Alberto Giacomello
DOI：10.1038/s41467-024-49136-w
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-49136-w

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