【MOF原位合成】PET降解原位合成MIL-101，并应用于染料的催化降解

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摘要：
海南大学任国建，琼台师范学院Danfeng He老师等报道的本篇文章（Sci Rep 14, 12832 (2024)）中介绍了一种将聚乙烯对苯二甲酸（PET）塑料瓶废弃物转化为对苯二甲酸（TPA）的方法，并利用TPA合成了MIL-101金属-有机框架（MOF）。进一步地，制备了Ag-MIL-101复合催化剂，该催化剂在室温下使用硼氢化钠作为还原剂，高效降解特定有色有机污染物（COPs），如甲基蓝（MB）、4-硝基苯酚（4-NP）和4-硝基苯胺（4-NA）。实验结果显示，在仅8分钟内就实现了超过93%的降解效率。通过FTIR、XRD、FESEM和TEM等技术对催化剂进行了表征，并确定了Ag-MIL-101的平均粒径。此外，评估了催化剂的可回收性，发现其在三个循环后仅有10-15%的效率下降。

研究背景：
1. 行业问题：全球未处理污水的释放量达到80%，快速的工业发展产生了许多难以分解的危险废物，这些污染物如重金属和有毒有机化合物（例如甲基蓝、硝基苯酚）会改变水化学性质，对环境和生态系统造成严重威胁。
2. 现有解决方案：传统水处理技术包括物理化学方法和生物方法，新兴技术如吸附、高级氧化（使用过二硫酸盐、过单硫酸盐或过氧化氢等高效材料）、絮凝、过滤以及微生物和电催化方法。
3. 本文创新点：作者提出了一种新的催化剂Ag-MIL-101，利用从PET塑料废弃物中提取的TPA合成MIL-101，进而制备复合催化剂，用于在室温下高效降解COPs，这一方法不仅提高了降解效率，而且实现了材料的可回收性和可重复使用性。

实验部分：
1. PET塑料瓶的催化解聚实验：
   - 利用乙二醇和ZnCl2:尿素作为催化剂，将洗净干燥的PET碎片在170°C下进行催化解聚，生成对苯二甲酸（TPA），解聚率达到87%。
2. MIL-101的合成实验：
   - 使用水热法合成MIL-101，将TPA、Cr(NO3)3·9H2O和氢氟酸在去离子水中混合，经过加热、冷却、离心分离和干燥，得到MIL-101粗品，并通过DMF溶剂回流进一步纯化。
3. Ag-MIL-101复合催化剂的制备实验：
   - 采用原位沉淀法将硝酸银与MIL-101混合制备Ag-MIL-101复合物，通过原子吸收分析评估银的损失程度，确定最优的银负载比例。
4. COPs的催化降解实验：
   - 将不同量的Ag-MIL-101加入含有COPs（MB、4-NP或4-NA）的水溶液中，考察催化剂与COPs的吸附-解吸平衡后，加入硼氢化钠溶液进行催化降解实验。

分析测试：
1. 1H-NMR光谱分析：
   - 用于确认TPA、4-NP和4-AP的化学结构，提供了化合物的详细化学位移值。
2. FT-IR光谱分析：
   - 用于识别MOFs中的官能团和化学键，MIL-101和Ag-MIL-101的FT-IR谱图显示出显著的相似性，确认了Ag-MIL-101的成功合成。
3. XRD分析：
   - 用于确认Ag-MIL-101的晶体结构和相组成，与MIL-101具有相似的晶体结构和孔隙性。
4. SEM和EDS分析：
   - 用于分析Ag-MIL-101的形态、粒径分布和元素组成，揭示了其纳米颗粒特性和几何八面体结构。
5. TEM分析：
   - 进一步检查了Ag-MIL-101的结构特性，显示了金属单元在MOFs中的均匀分布。
6. UV-Vis吸收光谱分析：
   - 研究了Ag-MIL-101的光学性质，发现其具有向更长波长的红移，表明增强了可见光范围内的吸收。
7. 动力学研究：
   - 通过测量COPs降解反应的吸光度变化来评估动力学行为，得到了不同COPs的降解反应速率常数。

总结：
本文通过一系列精心设计的实验，成功地将PET塑料瓶转化为有用的TPA，并利用TPA合成了MIL-101，进而制备了Ag-MIL-101复合催化剂。该催化剂在降解COPs方面表现出了高效的催化性能和良好的可回收性。实验结果不仅证实了Ag-MIL-101的稳定性和优异性能，而且为实现可持续的环境解决方案提供了新的思路。未来的研究将进一步优化制备过程，并评估其在大规模应用中的可行性。

展望：
本文的研究不仅为塑料废弃物的再利用提供了新的思路，也为水处理技术的发展做出了贡献。未来的工作将进一步推动这一领域的发展，为环境保护和资源循环利用提供更多的解决方案。

Sustainable conversion of polyethylene plastic bottles into terephthalic acid, synthesis of coated MIL-101 metal–organic framework and catalytic degradation of pollutant dyes
文章作者：Fujiang Zhou, Danfeng He, Guojian Ren & Hossein Yarahmadi
DOI：10.1038/s41598-024-60363-5
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41598-024-60363-5

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