【铈UIO-66催化剂】：Ce-UIO-66衍生的复合分级催化剂实现了用于CO2捕获的节能和绿色胺再生

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摘要：
湖南大学高红霞&梁志武老师等报道的本篇文章（Environ. Sci. Technol. 2024）中针对传统CO2后燃烧捕集技术中过高能耗限制了其应用，并阻碍了实现碳中和目标的问题，提出了一种铈金属-有机框架（MOF）衍生的复合催化剂HZ-Ni@UiO-66。该催化剂具有分层结构，能够显著提高CO2解吸量57.7%，降低相对热负荷36.5%。与传统的单乙醇胺（MEA）再生过程相比，展现出优异的稳定性和长寿命。此外，HZ-Ni@UiO-66催化剂在典型的混合胺系统中也表现出普遍的催化效果和大循环容量。该研究为低温下减少热负荷的胺再生提供了新的途径。

研究背景：
1. 全球CO2浓度上升引起温室效应，促使国际社会关注通过CO2捕集与封存（CCS）技术实现碳中和。
2. 化学溶剂CO2吸收-解吸技术，尤其是使用水性单乙醇胺（MEA），因其高CO2吸收率和容量、优异的质量传递和低成本而被广泛接受。
3. 然而，溶剂再生所需的高能耗，主要是由于水蒸发和氨基甲酸酯分解导致的间接CO2排放，限制了基于胺的CO2捕集技术的工业应用。
4. 为了提高胺再生过程的能量效率并实现绿色CO2捕集，研究者们开始探索使用固体酸催化剂加速MEA再生过程中的CO2解吸动力学。
5. 本文作者在现有研究的基础上，提出了一种铈-MOF衍生的复合催化剂，通过在HZ-Ni载体上涂覆CeO2涂层，以提高CO2解吸效率。

实验部分：
1. 催化剂合成：
   - 合成了分层结构的HZ-Ni系列催化剂，通过水热法制备，涉及NaOH、TPAOH、Al2(SO4)3·18H2O、镍硝酸盐、EDTA、CTAB和TEOS等化学物质。
   - HZ-Ni@MOF-808、HZ-Ni@UiO-66和HZ-Ni@Ce-BDC-2催化剂通过在HZ-Ni-1.0样品上涂覆不同的Ce-MOF前驱体合成。
2. 催化剂表征：
   - 使用XRD、BET、NH3-TPD、Py-IR、XPS、SEM和TEM等技术对合成的催化剂进行了详细的表征。
3. 催化性能评估：
   - 在批式反应器中进行了CO2解吸测试，评估了CO2解吸率、CO2解吸量、相对热负荷和循环稳定性等参数。
4. 稳定性测试：
   - 对HZ-Ni@UiO-66催化剂进行了五轮CO2解吸测试，以评估其稳定性。
5. 催化机理研究：
   - 提出了HZ-Ni@UiO-66催化剂促进MEA再生的可能催化机理，包括MEACOO−在催化剂上的吸附、质子转移、C−N键断裂和MEAH+的质子化。

分析测试：
1. XRD分析：
   - HZ-Ni@MOF-808、HZ-Ni@UiO-66和HZ-Ni@Ce-BDC-2催化剂的XRD图谱显示出与HZSM-5和相应Ce-MOF结构一致的特征峰。
2. BET分析：
   - 所有样品显示出类似的平均孔径约3.8 nm，HZ-Ni@UiO-66具有最高的中孔比表面积273.9 m²/g。
3. NH3-TPD分析：
   - HZ-Ni@UiO-66催化剂具有最大总酸量1.11 mmol/g和最高的中等强度酸浓度43%。
4. Py-IR测试：
   - HZ-Ni@UiO-66的B/L比值为6.4，表明其具有丰富的未饱和配位Ce物种。
5. XPS分析：
   - HZ-Ni@UiO-66的全谱XPS分析显示了Ce 3d、O 1s和Si 2p的结合能，表面存在Ce3+和Ce4+的混合价态。
6. SEM和TEM成像：
   - HZ-Ni@UiO-66样品的SEM和TEM图像显示了其分层结构和CeO2涂层的存在。

总结：
本文报道了一种新型的铈-MOF衍生复合催化剂HZ-Ni@UiO-66，该催化剂在MEA再生过程中展现出优异的CO2解吸性能和良好的循环稳定性。通过实验和表征，作者证明了HZ-Ni@UiO-66催化剂能够显著提高CO2解吸量并降低相对热负荷。此外，该催化剂在不同的混合胺系统中也显示出普遍的催化活性，为低温下减少热负荷的胺再生提供了新的可能性。

展望：
1. 本文在CO2捕集领域提供了一种高效的催化剂，未来可进一步研究其在工业规模应用中的长期稳定性和可扩展性。
2. 建议未来的研究探索该催化剂在不同操作条件下的性能，以及对不同类型CO2源的适应性。
3. 对于催化剂的合成过程，建议进一步优化以降低成本并提高产率。

Cerium-MOF-Derived Composite Hierarchical Catalyst Enables Energy-Efficient and Green Amine Regeneration for CO2 Capture
文章作者：Qiang Sun, Hongxia Gao*, Min Xiao, Teerawat Sema, and Zhiwu Liang*
DOI：10.1021/acs.est.4c01684
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c01684

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