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【MOF光催化】:MIL-53(Fe)在炭海绵上的原位生长作为一种高效可回收的光催化剂去除Cr(VI)
摘要:
浙江科技大学沈晓凤和浙江海洋大学李世杰老师等报道的本篇文章(Rare Met. 2024)中通过溶剂热法在具有大表面积、优异机械性能和高光催化效率的木炭海绵(CS)上原位生长了MIL-53(Fe),解决了金属-有机框架(MOFs)在光催化效率低、稳定性差和回收困难等方面的不足。CS/MIL-53(Fe)在可见光照射下表现出惊人的光采集能力,显著提高了光的利用率。实验结果表明,CS/MIL-53(Fe)的光催化活性(87% Cr(VI))高于单独的CS(58%)或MIL-53(Fe)(27%),归因于光生载流子的增加分离。电子(e-)是主要的反应性自由基,并主导了光催化还原过程,能够将高毒性的Cr(VI)还原为低毒性的Cr(III)。本研究提出了一种构建具有大表面积、优越机械特性和增强光催化性能的光催化剂的新方法,同时实现了农业和林业废物的资源利用。
 
研究背景:
1. 随着全球化工业的增长,环境污染问题日益严重,特别是金属污染对人类健康构成重大威胁。含铬废水是其中一种重金属废水,在电镀、染色、制革等行业长期存在。
2. 已有研究通过光催化技术对污染水体进行深度净化,因其高效率、可持续性以及不产生二次污染而被视为重金属废水问题的关键解决方案。
3. 作者在现有研究基础上,通过在木炭海绵上原位生长MIL-53(Fe),制备了一种新型的光催化剂。这种材料不仅具有较大的表面积和优异的机械性能,还展现出了高效的光催化性能,能够显著提高光的利用率,并有效分离光生载流子。
 
实验部分:

1. 材料制备:首先将FeCl3·6H2O溶解在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中,随后加入H2BDC,与木炭海绵一同在150°C下进行溶剂热反应1天,最后用DMF清洗并在80°C下干燥。
2. 表征:使用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、光致发光(PL)光谱、紫外-可见-近红外漫反射光谱、X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等对制备的材料进行了形态、尺寸、晶体相、光生电子-空穴对分离效率、元素价态和表面官能团的分析。
3. 光催化实验:在可见光照射下,使用Xe灯对样品的光催化性能进行了评估,通过特定的时间间隔收集并过滤液体,测试分离液中的Cr(VI)浓度。
 
分析测试:
1. XRD分析:MIL-53(Fe)显示出三个特征峰,分别对应于其晶格平面,而CS/MIL-53(Fe)显示出所有上述特征峰,没有其他明显的杂峰,表明材料具有良好的晶体性质。
2. FTIR分析:通过FTIR光谱确认了光催化剂中存在的官能团类型,CS/MIL-53(Fe)显示出与CS和MIL-53(Fe)相似的特征峰。
3. XPS分析:XPS全谱显示了C 1s、O 1s和Fe 2p峰,表明材料由C、O和Fe组成。C 1s和O 1s的峰位变化揭示了材料的化学状态。
4. UV-Vis分析:CS和CS/MIL-53(Fe)在200-800 nm范围内显示出强的光吸收能力,而CS/MIL-53(Fe)在加载MIL-53(Fe)后显示出更强的光吸收能力。
5. BET比表面积:CS、MIL-53(Fe)和CS/MIL-53(Fe)的BET比表面积分别为5.1139、21.1134和15.6816 m²/g,表明CS/MIL-53(Fe)具有较大的比表面积。
 
总结:
本文成功制备了具有大表面积、优异机械性能和高光催化效率的新型CS/MIL-53(Fe)光催化剂。该材料具有广泛的可见光吸收范围,导致电子-空穴对的高效分离和光生载流子复合率的降低,从而提高了光催化性能。此外,CS/MIL-53(Fe)展现出了良好的重复使用性和稳定性。本研究为具有优越机械性能、高光催化活性、可回收性和废物生物质回收的光催化剂的基础提供了新的见解。
 


展望:
1. 探讨不同环境因素如废水中其他污染物的影响,以及长期运行中材料性能的稳定性。
2. 研究应关注在更接近实际应用的条件下对材料进行测试,包括在流动废水处理系统中的长期稳定性和效率。
3. 进一步探索不同来源的生物质作为载体,以实现成本效益和可持续性,同时研究材料的规模化生产和实际应用潜力。
 
In-situ growth of MIL-53 (Fe) on charcoal sponge as a highly efficient and recyclable photocatalyst for removal of Cr(VI)
文章作者:Zhuo-Fan Yu, Ye Yang, Hai-Feng Zhuang, Sheng-Dao Shan, Mihail-Simion Beldean-Galea, Qing-Quan Xue* , Xiao-Feng Shen* , Shi-Jie Li*
DOI:10.1007/s12598-024-02725-6
文章链接:https://link.springer.com/article/10.1007/s12598-024-02725-6


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