【MTHOF-1分离乙烯】：基于连续侧向氢键的超稳定超分子框架用于一步法C2H4/C2H6分离

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摘要：
中科院福建物构所吴明燕课题组发表的文章（Angew. Chem.Int. Ed.2024,63, e2024017）中开发了一种新型微孔榫卯型氢键有机框架（MTHOF-1），通过独特的连续侧向氢键自组装模式实现C2H4/C2H6分离。与以往HOFs通常具有离散的头对头氢键不同，MTHOF-1通过连续侧向氢键组装而成，形成带有有序排列的酰胺基团和苯环的榫卯型孔。MTHOF-1在各种条件下表现出卓越的稳定性，并对C2H6/C2H4分离显示出明显的趋势，其IAST选择性在298 K时高达2.15。更重要的是，动态突破实验表明，即使在高湿度条件下，MTHOF-1也能有效地分离C2H6/C2H4进料气体，一步获得聚合级C2H4。

研究背景：
1）行业问题：工业上，C2H4主要来源于石油裂解，但在此过程中会不可避免地产生少量乙烷（C2H6）。由于C2H4和C2H6物理性质和分子尺寸相似，难以分离。
2）目前工业上提纯C2H4的方法是能效高且环境污染大的蒸馏技术。
3）作者开发了一种新型的氢键有机框架（MTHOF-1），通过连续侧向氢键自组装模式，构建了具有高稳定性和高C2H6选择性的微孔结构，用于一步法分离C2H4和C2H6。

实验部分：
1）MTHOF-1的合成：通过简单的重结晶过程获得高结晶度的MTHOF-1。
2）单晶X射线衍射：证实了MTHOF-1具有榫卯型孔洞结构，通过侧向N−H⋅⋅⋅O氢键连接形成连续的氢键链。
3）稳定性测试：MTHOF-1在多种常见溶剂中显示出良好的化学稳定性，甚至在强酸和强碱条件下也能保持晶体状态。
4）气体吸附：通过CO2和C2H6/C2H4吸附实验评估了MTHOF-1的孔隙特性和分离性能。
5）动态突破实验：在实际条件下验证了MTHOF-1对C2H6/C2H4混合物的分离性能。

测试分析：
1）PXRD测试：合成的MTHOF-1与模拟的PXRD模式一致，表明样品具有高相纯度。
2）化学稳定性测试：MTHOF-1在多种溶剂中浸泡一周后，PXRD模式几乎不变，显示出良好的化学稳定性。
3）热重分析（TGA）和变温粉末X射线衍射（VT-PXRD）：确认了MTHOF-1的卓越热稳定性。
4）CO2吸附实验：在195 K下，MTHOF-1表现出典型的I型吸附行为，BET表面积为653 m2/g。
5）C2H6和C2H4吸附实验：在298 K和273 K下，MTHOF-1对C2H6的吸附量高于C2H4，IAST选择性高达2.15。
6）理论计算：计算了C2H6和C2H4分子在MTHOF-1骨架中的优先吸附位点，揭示了MTHOF-1对C2H6的高选择性。

总结：
1）本文成功组装了一种超稳定的HOF（MTHOF-1），通过罕见的侧向氢键实现自组装。MTHOF-1具有非极性孔表面、适宜的孔径和丰富的C2H6结合位点，展现出一步法高选择性分离C2H6/C2H4的巨大潜力。
2）即使在高湿度条件下，MTHOF-1也能在实际突破实验中保持良好的分离性能。这些结果证明了MTHOF-1可以实现从C2H4/C2H6混合物中一步获得高纯度C2H4。

展望：
1）探索MTHOF-1的规模化合成方法，以满足工业应用的需求。
2）深入研究MTHOF-1的分离机理，特别是侧向氢键如何影响其稳定性和选择性。
3）研究MTHOF-1在其他气体分离领域的应用潜力，如CO2捕集、氢气纯化等。

An Ultra-stable Supramolecular Framework Based on Consecutive Side-by-side Hydrogen Bonds for One-step C2H4/C2H6 Separation
文章作者：Dr. Hengbo Li, Dr. Cheng Chen, Dr. Qing Li, Prof. Dr. Xiang Jian Kong, Dr. Yuanzheng Liu, Dr. Zhenyu Ji, Dr. Shuixiang Zou, Prof. Maochun Hong, Prof. Dr. Mingyan Wu
DOI：10.1002/anie.202401754
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202401754

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