【MOF分离C6】：具有大微孔比表面积的双壁铝基金属-有机框架材料用于微量苯吸附

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摘要：
浙江大学杨坤等报道的本篇文章（Nat Commun 2024, 15, 3204 ）中成功合成了一种名为ZJU-520(Al)的双壁铝基金属-有机框架（MOF）材料，该材料具有高达2235 m²/g的微孔比表面积和9.26-12.99 Å的孔径分布范围，以及优异的化学稳定性。ZJU-520(Al)由AlO6簇和4,6-二(4-羧基苯基)嘧啶配体构成的螺旋链组成。在298 K和P/P0=0.01条件下，ZJU-520(Al)对微量苯的吸附量高达5.98 mmol/g，通过Grand Canonical Monte Carlo模拟，吸附的苯分子被锁定在两种类型的位点上，一种（位点I）靠近AlO6簇，另一种（位点II）靠近配体的氮原子。此外，ZJU-520(Al)能够有效地从苯和环己烷的混合蒸汽流中分离微量苯，由于其对苯的吸附亲和力高于环己烷。因此，ZJU-520(Al)是潜在的微量苯吸附剂和苯/环己烷分离剂。

研究背景：
1）挥发性有机化合物（VOCs）如苯的微量吸附是一个重要的环境和工业问题，尤其是在尼龙生产等工业过程中，由于苯和环己烷沸点相近且动力学直径相似，分离尤为困难。
2）现有的双壁MOFs，如BUT-53(Co)至BUT-57(Co)和BUT-58(Zn)，因其独特的双壁结构而展现出优异的微量吸附性能，但这些材料使用价格较高且毒性较大的Zn和Co元素合成。
3）本研究在他人工作的基础上，提出了使用低毒性且自然界中丰富的铝元素合成双壁Al基MOFs的新策略，以提高对VOCs包括苯在内的微量吸附性能。

实验部分：
1）合成ZJU-520(Al)：通过将H2DBP、Al(NO3)3·9H2O和甲酸混合超声溶解于DMF中，加热至130°C反应72小时，得到棒状晶体产品，经DMF和丙酮洗涤，真空干燥得到目标产物。
2）N2吸附-脱附测试：使用AUTOSORB AS-1物理吸附分析仪测量ZJU-520(Al)的N2吸附-脱附等温线，计算比表面积。
3）热重分析：使用SDT Q600热分析仪测量ZJU-520(Al)的热稳定性。
4）静态吸附实验：使用JW-ZQ100蒸汽吸附仪器测量苯、甲苯、乙苯、二甲苯和环己烷的吸附等温线。
5）动态突破实验：使用多组分吸附突破曲线分析仪进行ZJU-520(Al)对苯/环己烷混合物的动态突破实验。

分析测试：
1）PXRD分析：通过单晶X射线衍射分析确定ZJU-520(Al)的晶体结构和空间群。
2）比表面积和孔径分布：通过N2吸附-脱附等温线得到ZJU-520(Al)的比表面积为2235 m²/g，孔径分布为9.26-12.99 Å。
3）热稳定性：通过热重分析确定ZJU-520(Al)的热稳定性可达250°C。
4）静态吸附：ZJU-520(Al)在298 K和P/P0=0.01条件下对苯的吸附量为5.98 mmol/g。
5）动态吸附：ZJU-520(Al)在动态条件下对10 ppm和1000 ppm的苯吸附量分别为0.56和3.86 mmol/g。

总结：
本研究合成的ZJU-520(Al)双壁Al基MOF材料，具有优异的微孔比表面积和化学稳定性，对微量苯的吸附性能卓越，能够有效地从苯和环己烷的混合蒸汽流中分离微量苯。此外，ZJU-520(Al)还展现出良好的循环再生能力，为微量苯吸附和苯/环己烷分离提供了一种潜在的材料选择。

展望：
1）进一步验证ZJU-520(Al)在实际工业应用中的长期稳定性和再生能力，以及其在不同环境条件下的吸附性能，例如湿度、温度变化等，以评估其在多变环境下的应用潜力。
2）进一步研究ZJU-520(Al)的吸附机制，特别是其与苯和环己烷的相互作用，以及如何通过结构调整来优化其选择性吸附性能。

Double-walled Al-based MOF with large microporous specific surface area for trace benzene adsorption
文章作者：Laigang Hu, Wenhao Wu, Min Hu, Ling Jiang, Daohui Lin, Jian Wu & Kun Yang
DOI：10.1038/s41467-024-47612-x
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47612-x

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