【COF模拟存储】：一维共价有机框架基多层记忆器件用于神经形态计算

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摘要：
福州大学陈雄老师等报道的本篇文章（Angew. Chem.Int. Ed.2024,e202402911）中研究探索了一维共价有机框架（1D COFs）薄膜在增强记忆器件性能方面的新方法。通过合理设计两种1D COF薄膜（COF-MDA和COF-ODA），研究了它们在多级电阻切换中的优势，这是神经形态计算应用的关键特征。通过在COF-ODA薄膜上引入TiO2层，可以在COF-TiO2界面间产生内置电场，展示了利用COFs作为构建具有可调电阻状态的记忆器件平台的可行性。这些COF结构的1D纳米通道有助于高效调节电导，实现神经形态电路中突触权重的精确控制。研究还调查了这些基于COF的记忆器件在实现能效和高密度记忆器件方面的潜力。

研究背景：
   1) 行业问题：神经形态计算的快速发展促使人们探索能够模拟人工神经网络中突触行为的新型记忆器件。
   2) 其他学者的解决方案：传统的阻变存储器（RRAM）因其较小的占地面积和较低的功耗而成为神经形态计算的基础，但传统阻变材料（如无机氧化物）未能满足大容量存储和有效调节神经形态功能的需求。
   3) 本文作者的创新：通过使用1D COF薄膜，提出了一种提高记忆器件性能的新方法，并通过引入TiO2层，实现了可调电阻状态的记忆器件，这是首次展示1D COF基多层记忆器件在神经形态应用中的潜力。

实验部分：
1) 合成实验：研究者通过溶剂热法在n-BuOH和o-二氯苯混合溶剂中，将1,3,6,8-四(对甲酰基苯基)吡啶（TFPPy）与4,4'-二甲酰基苯胺（MDA）或4,4'-二氧基二苯胺（ODA）单体进行聚合反应，成功合成了两种一维共价有机框架（1D COF）薄膜，即COF-MDA和COF-ODA。
2) 结构表征：通过XRD、FT-IR、13C MAS NMR和XPS对1D COF薄膜的结构进行了表征。PXRD分析确定了COF-MDA和COF-ODA的晶体结构。FT-IR光谱显示了亚胺键的形成，13C MAS NMR谱图中检测到了亚胺键和芳香碳的信号，XPS分析证实了COF-MDA和COF-ODA样品中存在C、N和(或)O元素。
3) 吸附表征：N2吸附-脱附实验显示COF-MDA和COF-ODA具有H4特性的滞后环，BET比表面积分别为125和242 m2 g−1，孔径分布主要峰值分别位于1.50和1.45 nm。
4) 热稳定性测试：TGA结果显示两种COF在N2气氛下具有良好的热稳定性。
5) 电子器件制备与性能测试：在导电的ITO玻璃基底上通过溶剂热法原位制备了1D COF薄膜，并构建了记忆器件。测试结果显示，COF-MDA和COF-ODA基器件表现出典型的非挥发性记忆行为，具有低的开启电压、良好的均匀性和稳定性。
6) 多级电阻切换实验：通过在COF-ODA薄膜上引入TiO2层，研究者发现可以增强COF-ODA/TiO2基器件的存储性能，从二进制存储提高到三进制存储。通过控制ICC，实现了可调的电阻状态转换。
7) 光电性能测试：研究者还探索了COF-ODA/TiO2基器件在光刺激下的突触电流（PSC）响应能力，发现在394 nm LED光照下，器件的PSC显著增强。

总结：
本文提出了一种新的利用1D COF薄膜改善记忆器件性能的方法。COF-MDA和COF-ODA薄膜均表现出典型的非易失性记忆行为，具有低开启电压、良好的均匀性和稳定性。引入TiO2层后，COF-ODA/TiO2基器件的存储性能从二进制提高到三进制，展示了通过控制ICC实现不同电阻状态转换的可行性。此外，COF结构的1D纳米通道有助于高效调节电导，实现神经形态电路中突触权重的精确控制。本研究还进一步探讨了这些基于COF的记忆器件在实现能效和高密度记忆器件方面的潜力，这是首次展示1D COF基多层记忆器件在神经形态应用中的潜力。

展望：
   1) 本研究在1D COF基记忆器件的神经形态应用方面取得了进展，对于器件长期稳定性和大规模集成未来还可以进一步研究。
   2) 目前的研究主要集中在单一器件的性能上，对于器件在实际神经形态计算系统中的性能和可靠性未来还可以提供更多的实验数据支持。
   3) 建议对1D COF薄膜的合成工艺进行优化，以实现更高质量的薄膜和更稳定的器件性能。同时，探索不同类型的COF材料和其他二维材料的组合，以进一步提高器件的性能和应用范围。此外，研究器件在不同环境条件下的性能，以及如何将这些器件集成到更复杂的神经形态计算系统中，也是未来工作的重要方向。

One-Dimensional Covalent Organic Framework-Based Multilevel Memristors for Neuromorphic Computing
文章作者：Pan-Ke Zhou, Yiping Li, Dr. Tao Zeng, Dr. Mun Yin Chee, Yuxing Huang, Ziyue Yu, Hongling Yu, Hong Yu, Prof. Weiguo Huang, Prof. Xiong Chen
DOI：10.1002/anie.202402911
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202402911

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