首页 >
行业动态 > 酰胺吡啶HOF高效捕碘：5.2g/g吸附量与99%去除率
酰胺吡啶HOF高效捕碘：5.2g/g吸附量与99%去除率
摘要
青岛大学陈照军与武明雪团队在ACS Applied Nano Materials发表研究，报道了一种由二(吡啶-4-基)对苯二甲酰胺自组装形成的酰胺-吡啶型TPADPy-HOF），用于碘蒸气及水/海水中碘物种的高效捕获。碘蒸气吸附容量达5.2 g g⁻¹，对I2和I3−的液相吸附容量分别为0.454 g g⁻¹和0.685 g g⁻¹，去除效率高达99%。
研究背景
1. 行业问题
129I作为核能工业主要裂变产物半衰期长达约1570万年，开发能同时高效去除空气和水中放射性碘的高性能吸附材料具有重要意义。
2. 现有方案
氢键有机框架相比依赖金属节点的MOFs和合成条件苛刻的COFs，其构筑单元通常为含杂原子的芳香共轭体系，与高效碘吸附所需的结构特征相契合。
3. 本文创新
本文报道了一种酰胺-吡啶基氢键有机框架TPADPy-HOF碘吸附剂，由N1,N4-二(吡啶-4-基)对苯二甲酰胺自组装得到，依托酰胺氢键与π−π堆叠的协同作用，具有稳健的结晶性和约5.874 Å × 6.027 Å的均一维孔道，对碘蒸气以及水和海水中的碘物种均表现出优异吸附性能，并兼具良好的稳定性、再生性和可循环使用性。
实验内容
1. 配体合成
将4-氨基吡啶与三乙胺溶于无水四氢呋喃，在冰水浴冷却下缓慢滴加对苯二甲酰氯后，加热回流并搅拌24 h，经后处理得到白色固体产物（580 mg，产率60%）。
2. HOF制备与活化
目标TPADPy-HOF通过DMSO/H2O混合溶剂（1:2，v/v）在室温下重结晶24 h获得。所得晶体产物离心收集，去离子水洗涤三次，随后在100 °C真空条件下活化24 h。
3. 碘吸附实验
在碘蒸气气氛中考察TPADPy-HOF的吸附性能，材料随时间发生显著颜色变化，元素分布分析表明碘被TPADPy-HOF吸附。通过重量评估，吸附20 h后最大吸附容量达到5.2 g g⁻¹。吸附剂可通过热处理和乙醇处理再生，实现多次吸附-脱附循环且容量损失极小。
分析表征
1. 结构表征
TPADPy-HOF结晶通过酰胺基团间氢键（N−H···O：3.204 Å）互连形成稳定二维网络，形成为5.874 Å × 6.027 Å的孔道。
2. 热稳定性与化学稳定性
1) TPADPy-HOF在350 °C之前未出现失重，证实材料具有良好的热稳定性。
2) 该HOF具有高化学稳定性：在高温和不同pH环境下晶体结构保持不变，在水和乙醇环境中也保持稳定。
机理分析
DFT表面静电势分析显示，I2分子与TPADPy-HOF具有高度互补的静电势分布，促进了电荷转移介导的吸附。综合结果表明，TPADPy-HOF优异的碘吸附性能源于碘与酰胺/吡啶基团中杂原子之间的超分子相互作用，以及其富电子结构带来的电荷转移相互作用的协同效应。
总结
本研究报道了一种由酰胺-吡啶型氢键有机框架TPADPy-HOF，碘蒸气吸附容量达5.2 g g⁻¹，对水中I2和I3−的吸附容量分别为0.454 g g⁻¹和0.685 g g⁻¹，去除效率高达99%，并具有良好的稳定性、再生性和可循环使用性。
文章标题：Amide-Pyridine Hydrogen-Bonded Organic Framework for Iodine Capture
文章作者：Yan, Xin-Yu、Chai, Juan、An, Wen-Qing、Chen, Zhaojun、Wu, Ming-Xue
DOI：10.1021/acsanm.6c03971
文章链接：https://doi.org/10.1021/acsanm.6c03971
本文为科研用户原创分享，用于学术宣传交流，具体细节请查阅原文。如有错误、侵权，请联系修改删除，未经允许不得复制转载。
青岛大学陈照军与武明雪团队在ACS Applied Nano Materials发表研究，报道酰胺-吡啶氢键有机框架TPADPy-HOF，具有高热稳定性与化学稳定性。其碘蒸气吸附达5.2 g g⁻¹，液相去除率99%。
购销咨询 
