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甜菜碱接枝离子型iCOF高效去除Cr(VI)

摘要
青海大学刘秉鑫教授、徐本花教授团队在Chemical Engineering Journal 2026, DOI: 10.1016/j.cej.2026.180156上发表的研究中，以天然甜菜碱为前驱体，通过自下而上策略构建了新型季铵盐接枝离子型iCOF-BHC。
1) 接枝的甜菜碱引入丰富的季铵盐位点和额外的酰胺位点，结合框架中的腙键和限域孔道，实现对Cr(VI)的优异选择性吸附。
2) iCOF-BHC平衡吸附容量达132.73 mg/g，加热可显著提升吸附速率和容量；在多种竞争阴离子存在下仍保持优异选择性，六次循环后吸附容量无明显衰减，且相比绝大多数现有COFs具有显著成本优势。

研究背景
1. 行业问题：
1) Cr(VI)以含氧阴离子形式存在，具有高溶解度、强氧化性和显著生物蓄积性，毒性约为Cr(III)的100倍，工业废水中Cr(VI)的去除是环境治理的紧迫需求。
2) 传统吸附材料（活性炭、黏土、聚合物、沸石等）存在严重团聚、吸附容量低、可重用性差和选择性弱等问题；改性或复合虽可改善性能，但大幅增加处理成本。
2. 本文创新：
首次将天然甜菜碱作为前驱体引入COF构建，通过自下而上策略一步实现季铵盐功能化，避免了后修饰的复杂步骤；利用甜菜碱带来的季铵盐位点、酰胺位点与框架腙键、限域孔道的多重协同，构建精准主客体相互作用，兼顾高选择性、低成本和实际适用性。

实验部分
1. iCOF-BHC的合成：
以天然甜菜碱为前驱体之一，通过自下而上策略合成季铵盐接枝的离子型COF。甜菜碱在框架形成过程中被直接整合到骨架中，引入季铵盐和酰胺功能位点。
2. Cr(VI)吸附性能实验：
在青海冬季环境条件（10°C）下，iCOF-BHC对Cr(VI)的平衡吸附容量达132.73 mg/g；进一步加热可显著提升吸附速率和吸附容量，表明材料在低温环境下仍具实用价值。
3. 选择性实验：
在Cl⁻、Br⁻、NO₃⁻、SO₄²⁻和CO₃²⁻等竞争阴离子共存条件下，iCOF-BHC仍对Cr(VI)表现出优异的选择性吸附能力。
4. 循环再生实验：
经六次吸附-脱附循环后，iCOF-BHC的吸附容量无明显衰减，证实材料具有良好的可重复使用性。

机理分析
1. 主客体相互作用机制：
iCOF-BHC中季铵盐位点通过静电作用吸引Cr(VI)含氧阴离子，酰胺位点提供额外氢键作用，腙键作为配位位点参与络合，限域孔道提供空间匹配效应，四者协同构建精准主客体相互作用。
2. 温度效应：
低温下吸附以热力学驱动为主，加热后动力学加速，吸附速率和容量同步提升，表明吸附过程存在活化能垒。
3. 选择性来源：
Cr(VI)含氧阴离子（HCrO₄⁻、Cr₂O₇²⁻、CrO₄²⁻）的尺寸和电荷密度与iCOF-BHC孔道及功能位点高度匹配，形成优于其他阴离子的结合能。

总结
1. 本文首次以天然甜菜碱为前驱体，通过自下而上策略成功构建了季铵盐接枝的离子型COF（iCOF-BHC），实现了多重协同主客体相互作用对Cr(VI)的精准选择性吸附。
2. 材料在低温条件下仍具优异吸附性能，选择性和循环稳定性突出，且成本优势显著，为实际工业废水中Cr(VI)的高效去除提供了可行策略和实验基础。

文章标题：Bottom-up construction of betaine-grafted iCOF: Selective adsorption of Cr(VI) via precise host-guest interaction
作者：Zhihui Wen, Erli Ding, Yongjie Bai, Xiaochan Liu, Yourong Wei, Ge Li, Benhua Xu, Bingxin Liu
DOI：10.1016/j.cej.2026.180156
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.180156

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CEJ研究报道首次以天然甜菜碱为前驱体构建季铵盐接枝iCOF（iCOF-BHC），通过多重协同主客体相互作用实现Cr(VI)精准选择性吸附，10°C下容量132.73 mg/g，六次循环无衰减，成本优势显著。