利用HOF-101-NH2的氨基氢键实现快速大气集水与低温再生

首页 > 行业动态 > 利用HOF-101-NH2的氨基氢键实现快速大气集水与低温再生

摘要
北卡罗来纳大学Youhong (Nancy) Guo、Mengen Wang老师团队报道的研究J. Am. Chem. Soc. 2026, DOI: 10.1021/jacs.6c07892中，针对大气集水AWH材料再生能耗高、动力学慢的难题，提出氢键工程策略，合成氨基功能化氢键有机框架HOF-101-NH2。该材料在60%相对湿度下吸水率达0.46 g/g，在50℃下3分钟内快速释放水分实现低能耗再生。其快速动力学支持每天超30次循环，日产水量达15 L/kg，为新一代高效集水材料设计提供了新思路。

研究背景
1. 行业问题：
全球水资源短缺严峻，大气集水是去中心化淡水生产的有效途径。但传统AWH材料（如沸石、硅胶、吸湿盐）存在吸水率低、吸脱附周期长（超12小时）及再生温度高（>100℃）等痛点，限制了实际应用。
2. 现有方案：
学者开发了水凝胶复合材料将再生温度降至60-70℃，但面临盐负载量与动力学间的权衡难题；多孔金属有机框架（MOFs）虽吸水能力较好，但仍难以同时实现极低再生温度和超快吸脱附速率。
3. 本文创新：
引入无金属的氢键有机框架（HOFs），提出“氢键工程”策略。通过在框架中整合氨基（-NH2），创造丰富水成核位点并构建协同氢键网络，利用氢键易断裂特性，实现50℃下的超快水分释放与低能耗再生。

实验部分
1. 材料合成与调控：
以特定有机配体为前驱体，通过溶剂热法自组装合成HOF-101-NH2。通过引入氨基官能团调控孔道亲水微环境，制备出高结晶度块体材料。
2. 吸脱附动力学测试：
在60% RH下评估材料的静态与动态吸水性能；随后在50℃温和加热条件下进行脱附实验，记录水分释放速率与完全再生时间。
3. 连续循环集水实验：
模拟实际AWH日夜交替过程，进行连续多次吸脱附循环测试，评估材料的长期结构稳定性、循环寿命及日均淡水产量。

分析测试
1. 结构与孔隙表征：
PXRD和单晶XRD证实HOF-101-NH2的高结晶度与稳定骨架。N2吸脱附测试显示其具有永久孔隙率，BET比表面积约850 m²/g，孔径集中在1.3 nm左右，为水分子传输提供充足通道。
2. 热分析与吸附等温线：
TGA和DSC测试表明，材料在50℃左右出现明显失重和吸热峰，证实水分脱附所需能量极低（脱附焓约42 kJ/mol）。水蒸气吸附等温线呈典型S型曲线，揭示协同氢键网络促进的水分子团簇形成机制。
3. 光谱与微观形貌：
FT-IR和固态NMR证实氨基成功引入及氢键网络形成。SEM显示材料呈均匀多面体晶体形貌。原位红外光谱揭示了水分子与-NH2及骨架间氢键在加热过程中的动态断裂过程。

机理分析
1. 吸附与成核机理：
理论计算（DFT）与原位光谱表明，-NH2基团作为强氢键供体/受体，显著降低水分子初始吸附能垒，作为优先成核位点引发水分子团簇快速形成，实现高吸水率。
2. 低温快速脱附机理：
与MOFs中强烈的金属-水配位作用不同，HOF-101-NH2中水分子主要通过较弱氢键与骨架结合。在50℃温和热刺激下，氢键网络迅速断裂，水分子克服极低脱附能垒快速逸出，实现3分钟内极速再生。
3. 协同网络效应：
氨基与骨架原子形成的协同氢键网络，使水分子在孔道内呈现“集体吸附-集体脱附”的相变行为，这是其具备超高动力学和优异循环稳定性的核心原因。

总结
本文通过氢键工程策略，成功开发氨基功能化HOF-101-NH2材料，有效解决大气集水领域再生能耗高和动力学缓慢的难题。该材料在60% RH下吸水率达0.46 g/g，并在50℃下3分钟内实现快速再生，日循环超30次，产水量达15 L/kg。

文章标题：Tailoring Hydrogen Bonding in Organic Frameworks for Rapid Atmospheric Water Harvesting with Low-Temperature Regeneration
作者：Chen Wang，Christopher Fivecoat，Anthony Griffin，Runjing Guo，Zhe Qiang，Mengen Wang*，Youhong Guo*
DOI：10.1021/jacs.6c07892
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c07892

本文为科研用户原创分享，用于学术宣传交流，具体细节请查阅原文。如有错误、侵权，请联系修改删除，未经允许不得复制转载。