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介孔LMUIO-66-NH2薄膜用于多巴胺的电化学传感
摘要
台湾成功大学龔仲偉教授团队发表的ACS Appl. Nano Mater. 2026文章中，针对多巴胺电化学传感中灵敏度不足及干扰物影响的问题，提出利用水稳定的UiO-66-NH2作为传感电极的多孔涂层。通过软模板辅助合成法制备了具有大介孔（20 nm）、小介孔（6 nm）和无介孔的UiO-66-NH2材料。将其沉积在氧化石墨烯修饰电极上，利用大介孔促进多巴胺的传质和预富集，显著放大了电化学传感响应。大规整介孔MOF涂层实现了10630 μA/mM·cm²的高灵敏度和0.45 μM的低检测限，远优于无涂层和常规微孔MOF涂层电极，为电化学传感中MOF薄膜的孔径调控提供了重要指导。
研究背景
1. 行业问题：
多巴胺（DA）作为关键神经递质，其浓度异常与帕金森等多种神经系统疾病密切相关。电化学传感器因响应快、成本低成为DA检测的首选。然而，生物样本中高浓度的抗坏血酸（AA）和尿酸（UA）与DA的氧化电位相近，极易产生严重干扰。此外，多数MOF在水溶液中化学稳定性差，限制了其在水系电化学传感中的直接应用。
2. 现有方案：
为抗干扰，学者常采用碳纳米管、石墨烯等碳基材料修饰电极以分离氧化还原峰。近年来，水稳定的锆基MOFs（如UiO-66）因在酸碱水溶液中结构稳定，被用作电极涂层。通过缺陷工程或引入带电配体来吸附预富集DA，从而放大传感信号，但微孔MOF固有的传质受限问题仍制约其灵敏度上限。
3. 本文创新：
提出利用软模板辅助合成策略，精准调控UiO-66-NH2的介孔尺寸（大介孔、小介孔、无介孔），并保持微孔体积与缺陷度一致。系统探究了分级多孔结构中孔径尺寸对DA传质动力学的影响，证实大介孔能显著打破传质瓶颈，大幅提升电化学传感灵敏度。
实验部分
1. 软模板辅助合成与薄膜沉积：
通过调节软模板剂用量，合成大介孔（20 nm）、小介孔（6 nm）及无介孔三种UiO-66-NH2晶体，并将其均匀沉积于氧化石墨烯（GO）修饰电极上，构建稳定的MOF/GO复合多孔传感界面。
2. 电化学传感性能评估：
在含DA、AA和UA体系中进行差分脉冲伏安测试。大介孔MOF涂层电极对DA灵敏度达10630 μA/mM·cm²，检测限0.45 μM；显著优于常规微孔MOF（5212 μA/mM·cm²；2.26 μM）及无涂层电极（795 μA/mM·cm²；4.15 μM）。 实验突破：证实大介孔结构能大幅突破微孔MOF传质受限瓶颈，显著提升传感灵敏度与抗干扰能力。
分析测试
1. 结构与孔隙表征：
PXRD证实材料具高结晶度及fcu拓扑。N2吸附表明三种材料微孔体积一致，但大介孔样品具明显介孔分布（~20 nm），BET比表面积和总孔体积显著增加。SEM/TEM直观证实介孔的成功引入。
2. 缺陷度与阻抗分析：
TGA与酸碱滴定证实三者缺失连接体缺陷度相近，排除缺陷干扰。电化学阻抗谱显示大介孔涂层电荷转移电阻最低。 结果揭示：大介孔在维持微孔和缺陷度不变下，有效降低了界面传质阻力，改善了传质动力学。
机理分析
1. 传质放大效应：
引入~20 nm大介孔构建了分级多孔结构，作为传质“高速公路”大幅降低DA扩散阻力，使其快速到达电极表面活性位点，从而放大氧化还原电流。
2. 选择性富集机制：
骨架氨基与缺陷位点对DA产生特异性静电吸引与氢键作用，结合GO的电催化性，有效排斥AA和UA干扰，实现目标物的高效分离与富集。
总结
1. 本文通过软模板辅助合成策略，成功制备了具有大介孔、小介孔和无介孔的UiO-66-NH2薄膜，并系统评估了其在多巴胺电化学传感中的应用。
2. 研究深刻证实，在保持微孔体积和缺陷度一致的条件下，大介孔的引入显著促进了多巴胺的传质，使传感灵敏度提升至10630 μA/mM·cm²，检测限降至0.45 μM。
文章标题：Zirconium-Based Metal–Organic Framework Thin Films with Large Mesopores for Amplifying Electrochemical Sensing Response toward Dopamine
作者：Yin-Chu TaiCheng-Yan HsiehHsin-Ya TsaiChi-Lun ChuangChou-Hung HsuehTsan-Yu ChuangTzu-Chi LinJia-Rui ZhangChung-Wei Kung*
DOI：10.1021/acsanm.6c01776
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsanm.6c01776
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台湾成功大学龚仲伟团队在ACS Appl. Nano Mater.发文，利用软模板法合成具有大介孔的UiO-66-NH2薄膜用于多巴胺电化学传感。大介孔显著促进传质，灵敏度达10630 μA/mM·cm²，检测限0.45 μM，远超常规微孔MOF。
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