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利用富N/O位点的一维COF实现高选择性Au回收
摘要
河南师范大学王键吉教授、李志勇教授团队联合中国科学院大学刘亚伟老师团队发表于Angew. Chem. Int. Ed. 2026, DOI: 10.1002/anie.2904281的研究中，针对电子垃圾中金回收的难题，设计合成了新型一维共价有机框架（TN-COF和TC-COF）。在可见光下，材料展现出超高吸附容量（3489和3340 mg/g）和超快动力学（20秒内去除>99%），循环>25次。从17 ppm废CPU浸出液中回收99%的金，揭示了光热协同促进吸热还原驱动平衡移动的机制。
研究背景
1. 行业问题：
电子垃圾蕴含高浓度金1-2000 ppm，但传统火法和湿法冶金回收技术存在能耗高、选择性差及二次污染等痛点。在含高浓度竞争离子（如Cu、Ni）的复杂浸出液中，亟需兼具高容量、高选择性与快动力学的绿色回收策略。
2. 现有方案：
2D/3D共价有机框架（COFs）因高比表面积被用于金回收，但面临层间堆叠导致活性位点暴露不足、传质阻力大及脱附困难等问题。引入功能基团会降低孔隙率，且传统COFs可见光吸收弱、光生电子迁移率低，限制了光还原效率。
3. 本文创新：
提出利用一维（1D）COFs的光热效应，设计含多功能N、O位点的TN-COF和TC-COF。1D结构改善了传质效率，其光热特性建立了协同光还原-热促进策略，突破传统放热吸附限制，通过吸热还原驱动的平衡移动实现高效回收。
实验部分
1. 材料合成与吸附动力学实验：
以TPAD-NH2等为前驱体，通过溶剂热法合成TN-COF和TC-COF。可见光下AuCl4-吸附容量达3489和3340 mg/g；20秒内去除率>99%；循环>25次性能不衰减，突破了现有COF吸附慢、容量低的瓶颈。
2. 选择性与实际废液回收实验：
在含高浓度竞争离子的混合液中，分配系数Kd > 1.0×10⁶ mL/g，选择性系数Sq > 9.0×10³。处理含17 ppm Au(III)的真实废CPU浸出液，金回收率达99%，展现极高应用价值。
3. 光热协同对比实验：
对比暗态与可见光照射下的吸附性能，证实光照下吸附速率和容量显著提升，确立了光热促进吸热还原反应的优势。
分析测试
1. 结构与孔隙表征：
PXRD和FT-IR证实1D COFs的高结晶度。N2吸附测试显示，TN-COF比表面积达865 m²/g，孔径为1.6 nm，1D通道极大降低传质阻力，揭示了超快动力学的结构基础。
2. 光学与光热性能测试：
UV-vis DRS显示材料在可见光区有强吸收，带隙约1.85 eV。红外热成像表明，可见光照射下材料表面温度迅速升至65 ℃，光热转换效率达45.2%，揭示了优异的光热转化能力。
3. 吸附产物与价态分析：
XPS和HR-TEM证实吸附后Au(III)被还原为Au(0)纳米颗粒。ICP-OES测试显示吸附后溶液中Au浓度极低，证实了高吸附容量和还原固化效果。
机理分析
1. 吸附与还原机理：
Au(III)首先通过静电和配位作用与COF中丰富的N、O位点结合；随后，质子化的-NH基团和光生电子将Au(III)还原为Au(0)。多重位点协同增强了选择性和亲和力。
2. 光热协同促进机理：
传统吸附多为放热过程，高温不利于吸附。本文利用COFs的光热效应产生局部高温，驱动吸热的还原反应，通过“吸热还原驱动的平衡移动”打破热力学限制，实现光还原与热促进的协同，大幅提升回收效率。
总结
1. 本文成功设计合成了新型1D COFs（TN-COF和TC-COF），巧妙利用其光热效应与丰富的N/O活性位点，实现了从复杂电子垃圾浸出液中高效、快速、高选择性地回收金。
2. 该工作提出的协同光还原-热促进策略，为贵金属回收及多孔材料设计提供了全新的理论视角和实践范式。
文章标题：Leveraging Photothermal Effect in 1D Covalent Organic Frameworks for Efficient, Rapid, and Selective Gold Recovery
作者：Jiawei Ma, Pengge Chang, Shuna Yang, Zhiyong Li, Yawei Liu, Jianji Wang
DOI：10.1002/anie.2904281
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2904281
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河南师范大学联合中科院过程所团队在Angew发表文章，设计新型1D-COFs，利用光热效应与多重N/O位点，实现20秒内>99%金去除，从废CPU浸出液中回收99%的金，为电子垃圾贵金属回收提供新策略。
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