双功能化沸石中的结构-电子协同作用实现室内浓度CO2的快速捕获

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北京化工大学刘永春教授、张婷婷教授、杨洪玲教授团队和中国科学院大学郝郑平教授联合在国际材料与化学顶级期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》（ACS Appl. Mater. Interfaces 2026, DOI: 10.1021/acsami.6c06227）上发表的研究文章中，针对室内封闭空间中等浓度（~1000 ppm）CO2难以高效捕获的难题，提出一种协同胺双功能化策略对ZSM-5沸石进行合理设计。通过3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）表面硅烷化构建稳定锚定位点并调节孔隙可及性，随后浸渍四乙烯五胺（TEPA）引入高密度活性胺。所得双功能化ZSM-5在室温下CO2吸附量高达7.82 mmol/g，是原始ZSM-5（3.78 mmol/g）的2.1倍，且具备快速吸附动力学和优异循环稳定性，为室内空气净化提供了新平台。

研究背景
1. 行业问题：会议室等封闭空间CO2浓度常达约1000 ppm，严重影响人体健康与认知。现有固体吸附剂多针对工业高浓度或直接空气捕获（DAC，约400 ppm）设计，针对室内中等浓度的高效吸附剂开发仍面临巨大挑战。
2. 现有方案：学者通过在沸石表面负载胺基（如MEA、TEPA）增强化学吸附。如HZSM-5负载AEEA在10 vol% CO2下吸附量达4.44 mmol/g。但这些材料在室温及低分压（1000 ppm）下吸附动力学慢、容量低。
3. 本文创新：提出“结构-电子协同”双功能化策略，利用APTES硅烷化调控孔道可及性并提供稳定锚点，结合TEPA浸渍引入高密度活性胺，在室温及1000 ppm条件下实现CO2快速、高容量捕获。

实验部分
1. 双功能化吸附剂合成：
首先利用APTES对ZSM-5沸石进行表面硅烷化处理，生成稳定锚定位点并适度调节孔隙结构；随后通过湿法浸渍将TEPA负载于改性沸石表面，成功制备出具有高密度化学活性胺的双功能化ZSM-5吸附剂。
2. 室内浓度CO2吸附实验：
在室温（25 ℃）及模拟室内浓度（~1000 ppm）条件下进行动态吸附测试。结果表明，双功能化ZSM-5的CO2吸附量高达7.82 mmol/g，是原始ZSM-5的2.1倍，且吸附速率显著加快。
3. 循环再生稳定性实验：
对材料进行多次吸附-脱附循环测试。结果显示，经过多次循环后，材料的CO2吸附容量和结构未发生明显衰减，证明其具备出色的再生稳定性。实验突破：突破了传统胺基吸附剂在低分压下吸附容量低、动力学慢的瓶颈，实现了室温下室内浓度CO2的高效快速捕获。

分析测试
1. 孔隙与结构表征：
N2吸脱附测试具体数值表明，APTES改性后材料比表面积和孔容适度降低，但保留了良好的孔隙可及性；TEPA浸渍后，孔道内胺基高度分散，未造成孔道严重堵塞，为CO2快速传质提供了结构基础。
2. 表面化学与电子结构测试：
FT-IR和XPS证实了APTES和TEPA的成功负载及胺基的高密度分布。UV-vis DRS和电化学测试显示，双功能化界面的引入导致材料带隙明显变窄，增强了表面电子活性。
3. 吸附热力学与动力学分析：
原位红外和吸附动力学拟合表明，CO2在双功能化ZSM-5上的吸附由原始沸石的弱物理吸附转变为以化学吸附为主导，吸附活化能降低，揭示了结构-电子协同对传质和反应活性的促进作用。

机理分析
1. 结构-电子协同机制：
结合实验表征与密度泛函理论（DFT）计算发现，APTES与TEPA构建的双功能化界面促进了CO2分子与表面胺位点之间的强电荷转移和电子耦合。
2. 吸附机制转变：
这种强烈的电子相互作用导致材料带隙显著变窄，使吸附机制从原始ZSM-5的弱物理吸附转变为化学吸附主导。氨基甲酸盐中间体的形成能垒降低，从而在室温和低分压下实现了CO2的快速化学捕获。

总结
1. 本文提出协同胺双功能化策略，成功制备了APTES/TEPA双功能化ZSM-5，在室温及1000 ppm CO2条件下实现了7.82 mmol/g的高吸附量和快速动力学，为室内空气净化提供了优异材料。
2. 结合DFT计算深刻揭示了结构-电子协同机制，明确了界面电荷转移对吸附机制由物理向化学转变的决定性作用。

文章标题：Structure–Electronic Synergy in Bifunctionalized Zeolite Enables Fast CO2 Capture at Indoor Levels
作者：Hongling Yang*Wenjun ZhangShanshan GaoWei MaTingting Zhang*Zhengping Hao*Yongchun Liu*
DOI：10.1021/acsami.6c06227
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.6c06227

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