【NH2-MIL-101(Cr)】功能化Cr-MIL-101对稀土元素的选择性吸附

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摘要：
为满足高科技设备对稀土元素（REEs）的需求，作者合成了Cr-MIL-101及其四种功能化衍生物，研究其对多种稀土离子的吸附性能。结果表明MIL-101-PMIDA吸附性能最优，对Gd³⁺吸附容量达90.0 mg/g，吸附符合Langmuir模型和伪二级动力学模型，且循环稳定性良好。

研究背景：
1. 行业问题和研究现状：稀土元素需求激增，但矿物储量有限、供应受管控，现有分离方法成本高、污染大；MOFs材料虽有潜力，但现有吸附容量低、动力学缓慢。
2. 本文创新：通过直接和后合成修饰制备多种功能化Cr-MIL-101，引入PMIDA等含多种Lewis碱的官能团，提升吸附性能和选择性。

实验部分：
1. 吸附剂制备：合成MIL-101、MIL-101-NH₂、MIL-101-ED、MIL-101-DETA、MIL-101-PMIDA，经洗涤、干燥等处理。
2. 吸附实验：探究pH、初始浓度、接触时间等对吸附的影响，进行选择性和循环测试，结果显示pH=5.5时吸附效果最佳，MIL-101-PMIDA对Gd³⁺选择性达90%，5次循环后性能稳定。
3. 数据拟合：用Langmuir、Freundlich模型拟合平衡数据，伪一级、伪二级模型分析动力学。

分析测试：
1. XRD：材料结晶性良好，MIL-101-PMIDA与MIL-101-NH₂衍射图谱相似。
2. N₂吸附-脱附：MIL-101比表面积3680 m²/g，孔容2.01 cm³/g；MIL-101-PMIDA比表面积989 m²/g，孔容0.65 cm³/g。
3. FT-IR：检测到各官能团特征峰，如PMIDA的-PO₃H₂、-COOH峰。
4. zeta电位：pH>3时MIL-101-PMIDA表面带负电，且随pH升高负电荷增加。
5. 结果揭示：功能化修饰未破坏晶体结构，材料孔径适宜，官能团与稀土离子发生作用。

总结：
1. 主要结果：功能化Cr-MIL-101吸附容量顺序明确，MIL-101-PMIDA性能最优。
2. 创新突破：成功制备多种功能化MOFs，PMIDA修饰提升吸附性能和稳定性。
3. 潜在意义：为稀土元素高效分离回收提供绿色可行方案。

Selective Adsorption of Rare Earth Elements over Functionalized Cr-MIL-101
文章作者：Yu-Ri Lee, Kwangsun Yu, Seenu Ravi, Wha-Seung Ahn*
DOI：10.1021/acsami.8b07130
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.8b07130

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