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ZIF-8、ZIF-67及其混合金属衍生物的晶体生长
摘要：
作者报道了一种基于反应-扩散框架（RDF）的简易方法，在室温下使高浓度2-甲基咪唑（HmIm）溶液扩散到含Zn²⁺和/或Co²⁺的琼脂凝胶基质中，制备出ZIF-8、ZIF-67及Co-Zn混合金属固溶体ZIF。所得晶体尺寸沿反应管呈100 nm-55 μm梯度分布，Co掺杂ZIF-8在可见光下无需过氧化氢即可高效光降解亚甲基蓝。
研究背景：
1. 行业问题和研究现状：ZIFs在多领域应用潜力大，但传统合成方法难控尺寸梯度和混合金属掺杂，ZIF-8可见光催化活性差，ZIF-67水稳定性不足，学者通过溶剂热、微波等方法改进但效果有限。
2. 本文创新：提出RDF合成策略，利用凝胶基质调控扩散与反应动力学，实现ZIF尺寸梯度控制和可控掺杂，同时改善ZIF-8可见光催化性能。
实验部分：
1. 凝胶基质制备：将琼脂粉末加入含Zn(NO₃)₂和/或Co(NO₃)₂的水溶液，加热溶解后加等体积DMF，倒入试管凝胶化（2 h）。
2. ZIF合成：在凝胶上加入HmIm的水/DMF（1:1）溶液，室温静置2天，形成沉淀前沿，沿试管提取等距条带，洗涤离心收集晶体。
3. 光催化实验：15 mg ZIF粉末与50 mL 10 mg·L⁻¹亚甲基蓝溶液混合，暗室搅拌60 min达吸附平衡，100 W氙灯（AM 1.5滤光片）照射，定时取样检测。
分析测试：
1. 结构与孔隙表征：PXRD证实ZIF-8/67纯相；BET比表面积ZIF-8为1302 m²·g⁻¹，ZIF-67为1023 m²·g⁻¹，10% Co-ZIF-8为1235 m²·g⁻¹。
2. 形貌与尺寸分析：SEM显示均为菱形十二面体，ZIF-8尺寸0.5-4 μm，ZIF-67为1-10 μm，沿反应管距界面越远尺寸越大。
3. 光学与催化测试：UV-Vis显示ZIF-8带隙4.9 eV，ZIF-67和Co-ZIF-8为2.0 eV；90 min内10% Co-ZIF-8降解70%亚甲基蓝，速率常数0.021 min⁻¹。
4. 机理揭示：RDF中过饱和度梯度调控尺寸，Co掺杂窄化带隙增强可见光吸收，·OH自由基主导降解反应。
总结：
1. 主要研究结果：成功通过RDF合成系列ZIF材料，实现尺寸梯度与可控掺杂，Co-ZIF-8展现优异可见光催化性能。
2. 创新突破：首次将RDF用于ZIF合成，阐明纳米球聚集生长机理，实现无H₂O₂下高效可见光催化。
3. 潜在意义：为多功能ZIF材料合成提供新路径，推动其在催化、环保等领域应用。
Crystal Growth of ZIF-8, ZIF-67, and Their Mixed-Metal Derivatives
Authors: Daniel Saliba, Manal Ammar, Moustafa Rammal, Mazen Al-Ghoul, Mohamad Hmadeh
DOI: 10.1021/jacs.7b11589
Link: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b11589
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