基于电化学沉积聚苯胺交织金属有机框架的柔性固态超级电容器

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摘要：
金属有机框架（MOFs）作为超级电容器电极材料潜力巨大，但导电性差制约其性能。本文通过电化学沉积聚苯胺（PANI）交织ZIF-67晶体，在碳布（CC）上制备出柔性导电多孔电极（PANI-ZIF-67-CC），未破坏MOF结构。该电极在10 mV·s⁻¹下比表面积电容达2146 mF·cm⁻²，组装的对称柔性固态超级电容器循环2000次后电容保持率超80%。

研究背景：
1. 行业问题和研究现状：MOFs比表面积大但导电性差，现有MOF基超级电容器存在电容低、循环稳定性不足等问题，学者通过直接使用、分解或热解MOF等方式改进但效果有限。
2. 本文创新：提出电化学沉积PANI交织MOF的策略，以PANI为电子传输桥梁，协同MOF的双电层电容与PANI的赝电容，提升电极导电性和电容性能。

实验部分：
1. ZIF-67-CC电极制备：将70 wt% ZIF-67、20 wt% Super P、10 wt% PVDF溶于NMP制浆，涂覆于碳布，干燥后得ZIF-67-CC，ZIF-67晶体（约300 nm）均匀负载于碳布纤维。
2. PANI-ZIF-67-CC电极制备：以ZIF-67-CC为基底，在循环电位下电化学聚合苯胺，沉积PANI（约1.0 mg）交织ZIF-67（约7.0 mg），80℃干燥得目标电极。
3. 超级电容器组装：以两片PANI-ZIF-67-CC为电极，H₂SO₄/聚乙烯醇为凝胶电解质，组装对称柔性固态超级电容器。

分析测试：
1. 结构与形貌表征：PXRD证实MOF结构未变；SEM显示PANI交织ZIF-67晶体，填补颗粒间隙。
2. 孔隙与成分分析：BET比表面积ZIF-67为1717 m²·g⁻¹，ZIF-67-CC为450 m²·g⁻¹，PANI-ZIF-67-CC为73 m²·g⁻¹；XPS显示PANI中N⁺/N比高于0.1。
3. 电化学测试：PANI-ZIF-67-CC内阻3.582 Ω（低于ZIF-67-CC的4.428 Ω），10 mV·s⁻¹下比电容371 F·g⁻¹、面电容2146 mF·cm⁻²；器件0.05 mA·cm⁻²下面电容35 mF·cm⁻²，功率密度0.833 W·cm⁻³。
4. 机理揭示：PANI提升导电性并提供赝电容，MOF提供高比表面积形成双电层电容，协同提升器件电化学性能。

总结：
1. 主要研究结果：成功制备PANI-ZIF-67-CC柔性电极，器件展现高电容、良好循环稳定性和柔性。
2. 创新突破：首次通过PANI交织策略解决MOF导电性问题，实现高面电容MOF基柔性固态超级电容器。
3. 潜在意义：为MOF在电化学储能领域的应用提供新路径，助力柔性可穿戴电子设备发展。

Flexible Solid-State Supercapacitor Based on a Metal−Organic Framework Interwoven by Electrochemically-Deposited PANI
Authors: Lu Wang, Xiao Feng, Lantian Ren, Qiuhan Piao, Jieqiang Zhong, Yuanbo Wang, Haiwei Li, Yifa Chen, Bo Wang
DOI: 10.1021/jacs.5b01613
Link: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5b01613

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