基于单一金属有机框架合成的3D纳米多孔碳和氧化钴电极用于不对称超级电容器

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摘要：
作者通过优化退火条件，以ZIF-67为单一金属有机框架前驱体，选择性制备出纳米多孔碳和纳米多孔Co₃O₄。前者比表面积350 m²·g⁻¹且壁层高度石墨化，后者比表面积148 m²·g⁻¹且碳含量仅1.7 at%。两者作为超级电容器电极均表现出高电容，基于此构建的不对称超级电容器（Co₃O₄//碳）工作电压窗口宽达1.6 V，能量密度36 W·h·kg⁻¹，功率密度最高8000 W·h·kg⁻¹，循环2000次稳定性良好。

研究背景：
1. 行业问题和研究现状：超级电容器能量密度不足限制应用，钴氧化物因高理论电容等优势受关注，但现有合成方法复杂、 reproducibility差；不对称超级电容器多仅优化正极，正负电极同步调控难。
2. 本文创新：提出“一源两材”思路，以单一ZIF-67为前驱体，通过调控退火条件同步制备两种电极材料，兼顾孔隙结构与形貌可控性。

实验部分：
1. ZIF-67制备：将CoCl₂与PVP溶于甲醇，与2-甲基咪唑甲醇溶液混合搅拌1 h，室温老化24 h，洗涤干燥得紫色沉淀。
2. 纳米多孔碳制备：ZIF-67在N₂氛围中800℃碳化5 h，HF处理去除钴纳米颗粒，得纳米多孔碳。
3. 纳米多孔Co₃O₄制备：ZIF-67先在N₂氛围500℃预处理30 min，再在空气氛围350℃加热2 h，转化为Co₃O₄。
4. 超级电容器组装：分别以两种材料为电极，搭配6 M KOH电解液，组装对称及不对称超级电容器并测试。

分析测试：
1. 形貌结构表征（SEM/TEM/XRD）：两种材料均保留ZIF-67多面体形貌，Co₃O₄表面有15-20 nm纳米晶；碳材料为部分石墨化结构，Co₃O₄为立方相（JCPDS 42-1467）。
2. 孔隙特性测试（BET）：纳米多孔碳比表面积350 m²·g⁻¹，孔径集中在3 nm和5-15 nm；Co₃O₄比表面积148 m²·g⁻¹，以介孔为主。
3. 化学组成分析（XPS）：碳材料含C 90.8 at%、N 5.1 at%；Co₃O₄含Co 36.9 at%、O 57.4 at%，存在Co²⁺/Co³⁺氧化态。
4. 电化学测试（CV/GCD）：碳电极在5 mV·s⁻¹下电容272 F·g⁻¹；Co₃O₄电极同条件下电容504 F·g⁻¹；不对称器件1.6 V下能量密度36 W·h·kg⁻¹。
5. 机理揭示：高比表面积提供充足反应位点，3D多孔结构加速离子传输，协同提升电容性能。

总结：
1. 主要研究结果：成功从单一前驱体制备两种高性能电极材料，不对称超级电容器表现出高能量密度、功率密度及稳定性。
2. 创新突破：实现“一源两材”合成策略，简化电极制备流程，同步优化正负电极性能。
3. 潜在意义：为超级电容器电极材料合成提供新路径，推动高性能储能器件发展。

Asymmetric Supercapacitors Using 3D Nanoporous Carbon and Cobalt Oxide Electrodes Synthesized from a Single Metal-Organic Framework
Authors: Rahul R. Salunkhe, Jing Tang, Yuichiro Kamachi, Teruyuki Nakato, Jung Ho Kim, Yusuke Yamauchi
DOI: 10.1021/acsnano.5b01790
Link: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5b01790

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