【SBMOF-1】具有最优选择性氙吸附与分离性能的金属有机框架材料

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摘要：
本文通过高通量计算筛选，从125000种金属有机框架（MOF）中识别出SBMOF-1，其在核燃料后处理相关稀浓度条件下对氙（Xe）/氪（Kr）分离表现最优。实验证实，该材料在室温下具有极高的Xe吸附容量和选择性，热稳定性与水稳定性良好，吸附动力学优异，为核燃料后处理尾气中Xe和Kr的分离提供了低成本、低能耗的解决方案。

研究背景：
1. 行业问题和研究现状：核燃料后处理会释放Xe、Kr等挥发性放射性核素，现有低温蒸馏技术能耗高、成本高且存在安全隐患；现有MOF和多孔材料虽能实现室温吸附分离，但选择性和吸附容量有待提升。
2. 本文创新：通过高通量计算筛选海量MOF结构，精准锁定未被用于Xe/Kr分离的SBMOF-1；优化材料活化条件，揭示其孔径和原子壁密度对吸附性能的协同增强机制。

实验部分：
1. SBMOF-1合成与放大：以氯化钙和4,4'-磺酰二苯甲酸为原料，乙醇为溶剂，1:1:380（或1:1:156）摩尔比混合，180℃反应2-3天，经乙醇洗涤、甲醇交换和真空干燥，产率45%-50%。
2. 吸附等温线测试：在298K下测试纯组分Xe、Kr吸附等温线，100℃活化后，Xe亨利系数达38.42 mmol/(g·bar)，Kr为2.37 mmol/(g·bar)。
3. 穿透实验：采用含400 ppm Xe、40 ppm Kr的模拟尾气，在1 atm、298K下进行穿透实验，SBMOF-1吸附容量13.2 mmol/kg，42%湿度下仍达11.5 mmol/kg。
4. 循环稳定性测试：经10次吸附-脱附循环，材料吸附性能无明显衰减。

分析测试：
1. X射线衍射（XRD）：SBMOF-1空间群为P2₁/n，Xe@SBMOF-1晶胞体积1456.47 Å³，Kr@SBMOF-1为1465.55 Å³，证实气体吸附位点。
2. 比表面积与孔径：1.25 Å探针测试比表面积766 m²/cm³，最大包含球直径5.8 Å，晶体密度1570 kg/m³。
3. 热重分析（TG）：材料热稳定性达500K，高温活化会导致孔径变化。
4. 势能轮廓与模拟：混合力场模拟显示Xe吸附势能低至-32 kJ/mol，吸附位点位于孔道中点，与实验结果一致。
5. 结论：SBMOF-1的最优孔径（4.2 Å）和高密度原子壁协同提升Xe吸附亲和力与选择性。

总结：
1. 主要结果：SBMOF-1在稀浓度条件下Xe/Kr选择性达16，吸附容量优于Ni-MOF-74等基准材料，且兼具水稳定性和循环性。
2. 创新突破：首次通过高通量计算筛选出SBMOF-1用于Xe/Kr分离，阐明孔径与原子壁密度的协同作用机制。
3. 潜在意义：为核燃料后处理尾气净化提供低能耗技术，降低放射性核素排放风险。

Metal–organic framework with optimally selective xenon adsorption and separation
文章作者：Debasis Banerjee, Cory M. Simon, Anna M. Plonka, et al.
DOI：10.1038/ncomms11831
文章链接：www.nature.com/naturecommunications/7:11831

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