【D-MOF-801】一种环境友好型方法合成缺陷MOF-801用于水流中新兴污染物去除

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摘要：
双氯芬酸在环境中累积危害水生生物，传统吸附剂吸附容量低。本文以水为溶剂，通过室温超声法合成缺陷MOF-801（d-MOF-801），调控甲酸用量可调节缺陷浓度，其最大双氯芬酸吸附容量达680 mg/g，是无缺陷MOF-801的4倍，且可循环使用。

研究背景：
- 行业问题和研究现状：双氯芬酸污染危害生态，活性炭等传统吸附剂吸附容量仅100-200 mg/g，现有MOF材料需复杂后修饰才能提升吸附性能。
- 本文创新：采用水相室温合成法，无需有害溶剂和高温条件，通过调节调节剂用量精准调控MOF-801缺陷浓度，无需后修饰即可显著提升吸附性能。

实验部分：
1. 材料合成：d-MOF-801以水为溶剂，350 mg ZrCl₄与160 mg富马酸为原料，加入不同量甲酸（2-4 mL），超声1 h后室温静置24 h，离心洗涤干燥；MOF-801以DMF为溶剂，120℃溶剂热反应24 h合成。
2. 吸附实验：1 mg MOF样品与2 mL不同浓度双氯芬酸溶液混合，振荡24 h达平衡，通过UV-Vis光谱检测浓度；研究温度、pH、盐离子对吸附的影响，进行再生循环实验。
3. 再生实验：用甲醇与乙酸混合液（9:1）洗涤吸附后的d-MOF-801(35)，干燥后重复吸附测试，共进行4次循环。

分析测试：
1. 结构表征：PXRD证实样品为MOF-801晶型，d-MOF-801结晶度略低；SEM显示d-MOF-801为球形颗粒（<200 nm），MOF-801为八面体（~500 nm）。
2. 孔隙特性：BET测试显示d-MOF-801(35)比表面积1070 m²/g、孔径1.126 nm、孔容0.37 cm³/g，均高于MOF-801（811 m²/g、0.524 nm、0.28 cm³/g）。
3. 吸附性能测试：动力学拟合符合伪二级模型，d-MOF-801(35)平衡吸附容量657.9 mg/g；等温线符合Langmuir模型，最大吸附容量680 mg/g；再生4次后容量仍达600 mg/g左右。
4. 机理揭示：缺陷导致孔径扩大，便于双氯芬酸分子进入孔道，同时d-MOF-801(35)具有高正zeta电位，通过静电和阳离子-π作用增强吸附。

总结：
主要研究结果：成功合成环境友好型缺陷MOF-801，双氯芬酸吸附容量达680 mg/g，循环稳定性良好。
创新突破：建立水相室温缺陷MOF合成方法，通过调节剂用量精准调控缺陷，无需后修饰提升吸附性能。
潜在意义：为水体中双氯芬酸去除提供高效吸附材料，推动MOF在环境修复领域的绿色应用。

Synthesis of defective MOF-801 via an environmentally benign approach for diclofenac removal from water streams
文章作者：Nicholaus Prasetya, Kang Li
DOI：10.1016/j.seppur.2022.122024
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122024

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