具有高质子传导性的超强水稳定性和酸稳定性MOF-801及其质子交换复合膜

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摘要：
质子交换膜（PEMs）在电化学装置中应用广泛。本文报道MOF-801兼具高质子传导性（298K、98%RH下σ=1.88×10⁻³ S·cm⁻¹）与超强水/酸/碱稳定性。以MOF-801与PVDF-PVP共混制备复合膜MOF-801@PP-X，325K、98%RH下σ=1.84×10⁻³ S·cm⁻¹，在H₂/O₂燃料电池中展现潜在应用价值。

研究背景：
1. 行业问题和研究现状：Nafion膜是常用PEMs，但存在热稳定性差、成本高、制备工艺有害等问题；多数质子传导MOF化学稳定性差，且难以直接作为膜材料应用。
2. 本文创新：选用高稳定性MOF-801为质子传导组分，与PVDF-PVP共混制备复合膜，整合MOF的高质子传导性与聚合物的优良机械/加工性能。

实验部分：
1. 实验名称：MOF-801合成；步骤：将富马酸、ZrOCl₂·8H₂O溶于DMF/甲酸（4:1.4 mL），130℃溶剂热反应6h，洗涤干燥；结果：得白色沉淀，产率68%（基于富马酸）。
2. 实验名称：复合膜制备；步骤：MOF-801超声分散于DMF，加入PVDF-PVP（3:7），搅拌4h后流延成膜，70℃真空干燥；结果：制备MOF-801@PP-20/40/60系列复合膜。
3. 实验名称：燃料电池性能测试；步骤：将MOF-801@PP-60组装为膜电极组件，303K、100%RH下测试；结果：开路电压0.95V，最大功率密度2.2 mW·cm⁻²。

分析测试：
1. PXRD：MOF-801为立方晶系Pn3̅空间群，经酸、碱、沸水处理后结构稳定，复合膜中MOF晶型保留。
2. 质子传导测试：MOF-801在298K、98%RH下σ=1.88×10⁻³ S·cm⁻¹，334K时达4.16×10⁻³ S·cm⁻¹；MOF-801@PP-60在325K、98%RH下σ=1.84×10⁻³ S·cm⁻¹。
3. 稳定性测试：TG显示MOF-801热稳定至250℃；浸泡6M HCl、0.1M NaOH及沸水后结构不变。
4. 机理：质子传导遵循Grotthuss机制，MOF孔道中水分子与Zr₆O₄(OH)₄形成氢键网络，助力质子迁移。

总结：
1. 主要研究结果：成功合成高稳定性、高质子传导MOF-801及复合膜，明确其结构与性能。
2. 创新突破：实现MOF与聚合物复合膜的高效质子传导，解决MOF直接成膜难题。
3. 潜在意义：为电化学装置用PEMs提供新型材料选择，推动MOF在质子传导领域的实用化。

Extra Water- and Acid-Stable MOF-801 with High Proton Conductivity and Its Composite Membrane for Proton-Exchange Membrane
文章作者：Jin Zhang, Hui-Juan Bai, Qiu Ren, Hong-Bin Luo, Xiao-Ming Ren, Zheng-Fang Tian, Shanfu Lu
DOI：10.1021/acsami.8b09070
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.8b09070

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