【NCU-20】规模化制备CALF-20的同分异构体吸附剂的在丙烯/丙烷分子筛分中的应用

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摘要：
丙烯（C₃H₆）与丙烷（C₃H₈）的分子筛分对丙烯纯化至关重要，但实现高丙烯吸附量、高选择性且低成本仍具挑战。本文报道绿色可规模化方法制备同分异构体CALF-20吸附剂NCU-20，以水为唯一溶剂，成本10美元/千克。其孔径（4.2×4.7 Å²）介于丙烯（4.16×4.65 Å²）与丙烷（4.20×4.80 Å²）之间，298K、1.0 bar下丙烯吸附量达94.41 cm³/cm³，突破实验中从等摩尔混合气中获纯度>99.5%丙烯，产率65.39 cm³/cm³。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：丙烯是第二大化工原料，2022年需求超1.4亿吨，但丙烯与丙烷极化率接近、分子尺寸差异仅0.4 Å，分离难；传统吸附剂在变压吸附中易共吸附，分离效率低。
2.本文创新：以水替代有机溶剂合成NCU-20，降低成本且环保；调控孔径实现精准筛分，兼顾高吸附量与选择性。

实验部分：
1.NCU-20合成：小规模：将0.100g碱式碳酸锌、0.100g草酸、0.400g 1H-1,2,4-三唑与10mL水混合，180℃水热反应2天，产率85.7%；大规模：原料量放大30倍，180℃反应3天，产率78.3%。

2. 分析测试：
1) XRD分析：NCU-20粉末XRD与模拟一致，活化前后峰型不变，证明纯度与结构稳定性；与CALF-20对比，确认同分异构。
2) 孔结构分析：CO₂吸附测BET比表面积384 m²/g，总孔容0.24 cm³/g，孔径集中在≈5.0 Å，溶剂可及孔容42.74%。
3) 热稳定性分析：TGA显示NCU-20可稳定至600K，高温处理后XRD峰型完好。

3.气体吸附实验：样品120℃真空活化12h，在273-353K下测C₃H₆/C₃H₈吸附等温线，298K、1.0 bar时NCU-20丙烯吸附量94.41 cm³/cm³，丙烷仅6.12 cm³/cm³。
4.突破实验：298-353K下，等摩尔C₃H₆/C₃H₈混合气（流速2mL/min）通过吸附柱，298K时丙烯保留27.9 min/g，获高纯度丙烯。
5.DFT计算：丙烯扩散能垒21.8 kJ/mol，丙烷99.1 kJ/mol，揭示筛分机理；丙烯通过C-H…O/N作用吸附。

总结：
1.主要研究结果：制备NCU-20，实现丙烯高效筛分，兼具高吸附量、选择性与稳定性。
2.创新突破：绿色合成路线降成本，精准调控孔径实现高效筛分。
3.潜在意义：为丙烯纯化提供低成本方案，推动MOF材料工业化应用。

Green and Scalable Preparation of an Isomeric CALF-20 Adsorbent with Tailored Pore Size for Molecular Sieving of Propylene from Propane
文章作者：Zhenning Deng, Longsheng Yang, Hanting Xiong, Junhui Liu, Xing Liu, Zhenyu Zhou, Shixia Chen, Yanan Wang, Hao Wang, Jingwen Chen*, Shuguang Deng, Banglin Chen*, and Jun Wang*
DOI：10.1002/smtd.202400838
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smtd.202400838

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