【MOF-177】对有害气体具有高容量和选择性吸附的金属有机框架材料

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摘要：
研究人员以6种基准MOFs（MOF-5、IRMOF-3等）为对象，通过动态穿透实验，测试其对8种有害气体（二氧化硫、氨气等）的动态吸附容量，并与卡尔冈BPL活性炭对比。结果表明，孔功能性主导MOFs吸附性能，含反应性官能团的MOFs除一种情况外均优于活性炭，动态吸附容量最高达35%（质量分数）。

研究背景：
1. 行业问题和研究现状：有害气体排放危害环境与安全，现有活性炭过滤器对部分气体吸附效果不佳，且孔结构和功能性难以精准调控。
2. 本文创新：聚焦MOFs的动态吸附性能（此前多关注平衡吸附），系统探究不同结构MOFs对多种有害气体的吸附效果，建立性能基准。

实验部分：
1. MOFs制备：采用溶剂热法，以金属盐与有机羧酸为原料，在DMF等溶剂中反应（85-110℃，15-72h），经溶剂洗涤、活化及真空干燥，制备6种MOFs，实现批量合成。
2. 穿透实验：搭建气体/蒸汽穿透测试装置，以含5%目标气体的氮气为气源（蒸汽通过发生器制备），控制流速25-79mL/min，室温下测试吸附剂穿透曲线。
3. 容量计算：以流出气浓度达进料浓度5%为穿透点，计算单位质量吸附剂的动态吸附容量。

分析测试：
1. 孔隙特性测试：MOF-177的BET比表面积3875m²/g、孔容1.59cm³/g；MOF-74比表面积632m²/g、孔容0.39cm³/g，6种MOFs比表面积632-3875m²/g。
2. 吸附性能测试：IRMOF-3吸附氨气容量0.105g/g，是活性炭的105倍；MOF-199吸附四氢噻吩容量0.351g/g，是活性炭的2.85倍。
3. 机理揭示：含不饱和金属位点（MOF-74、MOF-199）和氨基官能团（IRMOF-3）的MOFs，通过化学吸附与气体强相互作用，吸附后出现不可逆颜色变化。

总结：
1. 主要研究结果：明确MOFs孔功能性对吸附性能的关键作用，部分MOFs对有害气体的吸附容量远超活性炭。
2. 创新突破：建立MOFs动态吸附性能基准，揭示结构-吸附性能关联，为针对性设计提供依据。
3. 潜在意义：为气体净化材料研发提供新方向，有望替代传统活性炭用于有害气体处理。

Metal-organic frameworks with high capacity and selectivity for harmful gases
文章作者：David Britt, David Tranchemontagne, Omar M. Yaghi*
DOI：10.1073/pnas.0804900105
文章链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.0804900105

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