【MOF-303】多元金属有机框架中宽可调谐的大气集水性能

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摘要：
以高效集水材料MOF-303为基础，开发出基于多元MOF-303的新型大气集水框架系列。该系列MOF在工作相对湿度范围（16%）、再生温度（14°C）和脱附焓（5 kJ/mol）方面可调谐性更高，且实现了高产率（≥90%）、规模化（约3.5 kg）水相合成，同时不影响其结晶度、多孔性和集水性能。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：全球水资源分布不均且需求增加，干旱地区缺水问题严重；MOF已用于大气集水，但需开发能适应不同环境条件的按需集水系统。
2.本文创新：采用多元策略调控MOF孔道亲水性，进而调节再生温度、热量及工作湿度阈值；引入TDC²⁻与PZDC²⁻构建多元PT-MOFs，实现性能调控与规模化合成。

实验部分：
1.MOF合成：①溶剂热合成：将H₂PZDC与H₂TDC混合物溶于NaOH溶液，加AlCl₃溶液，100°C烘箱孵育2-4天，洗涤干燥，产率47%-50%（PT26调整碱用量后产率78%）。②回流合成（烧瓶）：混合H₂PZDC、H₂TDC与NaOH溶液，滴加AlCl₃溶液，120°C回流3-40小时，离心洗涤干燥，产率90%-96%。③规模化合成（200L反应釜）：按比例溶解反应物，加AlCl₃溶液，100°C回流6小时，洗涤干燥，每批得3.5-3.61 kg产品，产率84%-91%。
2.时间依赖性产物形成实验：制备PT26-HY-xh系列，改变回流时间（3-40小时），分析结构与性能变化。

分析测试：
1.PXRD分析：MOF-303型（PT80-PT26）与CAU-23型（PT17-PT08）衍射峰匹配对应结构；回流合成的PT26-HY随时间从CAU-23型转为MOF-303型。
2.组成分析：NMR和EA显示PT-MOFs中H₂PZDC输出比例与输入比例成比例；SEM-EDS证实两种 linker在晶体内均匀分布。
3.热稳定性与多孔性：①TGA：MOF-303型在Ar和空气下400°C前无失重，CAU-23型约375°C开始分解。②氮气吸附：BET比表面积1120-1390 m²/g，孔容0.45-0.50 cm³/g，孔径9.4-9.6 Å。
4.水吸附测试：①等温线：PT80（12% RH）到PT08（27% RH）吸附台阶偏移，吸水率0.42-0.45 g/g，滞后小。②吸附焓：Δhads从-54降至-49 kJ/mol。③脱附等压：1.70 kPa下脱附温度变化超14°C。

总结：
1.主要研究结果：开发多元PT-MOFs系列，实现多性能可调谐，完成规模化高量产。
2.创新突破：拓宽MOF集水性能调控范围，实现绿色规模化合成，揭示时间对产物结构的影响。
3.潜在意义：推动集水技术商业化，助力大规模大气集水装置开发。

Broadly Tunable Atmospheric Water Harvesting in Multivariate Metal−Organic Frameworks
文章作者：Zhiling Zheng,# Nikita Hanikel,# Hao Lyu, and Omar M. Yaghi*
DOI：10.1021/jacs.2c09756
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09756

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