【ZIF-8杂化材料】金属有机框架材料中通过可控纳米颗粒包封赋予功能性

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摘要：
金属-有机框架（MOFs）具备永久微孔结构，在多领域潜力大。将功能性物种（如纳米颗粒）包封进MOFs可拓展其应用，但控制纳米颗粒的尺寸、组成等仍具挑战。本文提出可控包封策略，用表面活性剂PVP修饰纳米颗粒，在ZIF-8中包封多种纳米颗粒，所得复合材料兼具纳米颗粒的活性与ZIF-8的分子筛分等特性。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：MOFs作为宿主基质可形成复合材料，但现有纳米颗粒/MOF复合材料存在纳米颗粒难完全限制在框架内、尺寸等难控、易团聚、空间分布难控等问题；制备方法有MOFs为模板原位生成和包封预合成纳米颗粒两类，各有不足。
2.本文创新：用PVP修饰纳米颗粒表面并优化ZIF-8结晶条件，实现多种纳米颗粒在ZIF-8中良好分散且完全限制，还能控制纳米颗粒空间分布，同时包封多种纳米颗粒。

实验部分：
1.纳米颗粒合成与表面修饰：用现有方法合成Au、Pt等纳米颗粒，合成后或过程中用PVP修饰，如13nm Au纳米颗粒用柠檬酸钠还原法合成后加PVP溶液搅拌，离心清洗后分散。
2.纳米颗粒/ZIF-8复合材料制备：在含PVP修饰纳米颗粒的甲醇体系中，加入硝酸锌和2-甲基咪唑溶液，室温反应24小时，离心清洗得产品，如Au/ZIF-8复合材料。
3.催化等性能测试：CO氧化实验用固定床反应器，测不同温度转化率；烯烃氢化实验在乙酸乙酯中，1bar氢压、35℃反应24小时，测转化率。

分析测试：
1.TEM分析：观察到纳米颗粒在ZIF-8中分散良好且完全包封，如6分钟得320nm杂化球，3小时成菱形十二面体，无裸露颗粒。
2.XRD分析：复合材料衍射峰与ZIF-8一致，纳米颗粒峰因含量低或尺寸小难观察，如Au/ZIF-8、Pt/ZIF-8等均呈现ZIF-8特征峰。
3.氮气吸附-脱附分析：复合材料呈I型等温线，具微孔性。ZIF-8的BET比表面积为1643m²/g，含3.5%2.5nm Pt的复合材料BET比表面积1501m²/g，孔径分布与ZIF-8一致。
4.性能结果：Pt/ZIF-8催化CO在130℃开始反应，200℃转化率近100%；催化正己烯氢化，对顺式环辛烯无催化活性，且可重复使用，转化率稳定。

总结：
1.主要研究结果：成功实现多种纳米颗粒在ZIF-8中可控包封，复合材料兼具纳米颗粒与ZIF-8特性。
2.创新突破：提出PVP修饰与优化结晶的包封策略，解决纳米颗粒在MOFs中多方面控制难题。
3.潜在意义和引用：为MOFs基复合材料制备提供新方法，推动其在催化、磁性等领域应用，可供相关研究者参考。

Imparting functionality to a metal–organic framework material by controlled nanoparticle encapsulation
文章作者：Guang Lu, Shaozhou Li, Zhen Guo, Omar K. Farha, Brad G. Hauser, Xiaoying Qi, Yi Wang, Xin Wang, Sanyang Han, Xiaogang Liu, Joseph S. DuChene, Hua Zhang, Qichun Zhang, Xiaodong Chen, Jan Ma, Say Chye Joachim Loo, Wei D. Wei, Yanhui Yang, Joseph T. Hupp, Fengwei Huo
DOI：10.1038/nchem.1272
文章链接：https://www.nature.com/articles/nchem.1272

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