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【Ce-BDC】基于铈基金属有机框架的富营养化水体中磷酸盐的超快去除
摘要:
为缓解水体富营养化危害,本文提出铈基金属有机框架(Ce-BDC)作为磷酸盐吸附剂。其水稳定性好、比表面积高,通过Ce-O-P键实现高效吸附,在2-12pH范围稳定,4分钟内即可快速吸附,最大吸附容量179mg·g⁻¹,对磷酸盐选择性高,优于其他多孔材料。
 
研究背景:
1.行业问题和研究现状:水体富营养化致藻类疯长、生态破坏,现有吸附剂存在容量低、pH适用范围窄等问题,部分技术还会产生大量污泥。
2.本文创新:选用Ce(IV)基MOF材料,利用Ce与磷酸盐高结合力,结合MOF高比表面积、多孔结构优势,提升吸附性能与稳定性。
 
实验部分:
1.Ce-BDC合成:将含70.8mg BDC的2.5mL DMF与800μL 0.533M硝酸铈铵水溶液混合,100℃搅拌30分钟,沉淀经DMF、乙醇洗涤,80℃真空干燥1小时后100℃过夜干燥。
2.吸附实验:5mg MOF超声分散于1mL水,加磷酸盐溶液定容至10mL,24rpm振荡后过滤,用紫外分光光度法测剩余磷酸盐浓度,探究pH、干扰离子等影响。
3.计算研究:用DFT计算评估Ce₆节点与磷酸盐结合能,分析不同磷酸盐物种结合情况。
 
分析测试:
1.氮气吸附-脱附:Ce-BDC的BET比表面积1255m²·g⁻¹,pH12处理后降至849m²·g⁻¹,表明高比表面积与微孔结构。
2.XRD分析:2-12pH范围Ce-BDC衍射峰稳定,pH12时结晶度略降,证明结构稳定性。
3.XPS分析:检测到133.5eV处P 2p信号,证实磷酸盐吸附;Ce 3d谱显示少量Ce(III),源于X射线还原。
4.ζ电位与吸附容量:等电点pH4.5,3-10pH内吸附容量稳定,表明宽pH适用性。
 
总结:
1.主要研究结果:Ce-BDC对磷酸盐吸附容量高、速度快、选择性好、pH适应性广。
2.创新突破:结合Ce与磷酸盐高亲和力及MOF结构优势,阐明Ce-O-P键吸附机理。
3.潜在意义:为设计高效除磷材料提供思路,助力水体富营养化治理技术发展。
 
Ultrafast Removal of Phosphate from Eutrophic Waters Using a Cerium-Based Metal−Organic Framework
文章作者:Mohamed H. Hassan, Robert Stanton, Jeremy Secora, Dhara J. Trivedi, and Silvana Andreescu*
DOI:10.1021/acsami.0c16477
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c16477
 
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