【MIL-100】介孔金属有机框架MIL-100和MIL-101对CO₂和CH₄的高吸附性能

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摘要：
本文研究介孔金属有机框架（MOFs）MIL-100（Cr）和MIL-101（Cr）对CO₂和CH₄的吸附性能，通过压力法、重量法、微量热法和红外光谱等实验，发现MIL-101在303K、5MPa下CO₂吸附量达创纪录水平，且两种材料再生条件温和，是温室气体回收的优良候选材料。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：CO₂和CH₄是主要温室气体，现有沸石、活性炭等吸附材料再生成本高；MOFs虽有潜力，但需优化吸附性能与再生条件。
2.本文创新：聚焦大孔径MIL-100和MIL-101，优化MIL-101活化方法，结合多种实验手段研究吸附机理，实现更高吸附量与温和再生。

实验部分：
1.材料合成：MIL-100以CrO₃、均苯三甲酸等为原料，水热法493K反应4天；MIL-101分a（原合成）、b（热乙醇活化）、c（热乙醇+NH₄F活化）三种样品。
2.吸附实验：303K下，用重量法（Rubotherm磁悬浮天平，1g样品）、体积法（VTI HPVA-100，0.5g样品）测吸附等温线，MIL-101c在5MPa下CO₂吸附量达40mmol/g。
3.微量热实验：用TiansCalvet型微量热仪（0.3g样品）测吸附焓，MIL-100的CO₂零覆盖吸附焓为-63kJ/mol。

分析测试：
1.BET表征：MIL-100比表面积1900m²/g，孔容1.10cm³/g；MIL-101c比表面积4230m²/g，孔容2.15cm³/g，揭示其大比表面积利于吸附。
2.红外光谱：MIL-100吸附CO₂有2348cm⁻¹强峰，MIL-101c Lewis酸位点浓度1000μmol/g，表明CO₂与Cr不饱和位点配位。
3.再生测试：303K、0.015Pa真空下可完全脱附CO₂，无碳酸盐生成，证明材料可温和再生。

总结：
1.主要结果：MIL-101c CO₂吸附量创纪录，两种材料对CH₄吸附温和，再生条件温和。
2.创新突破：优化MIL-101活化工艺，阐明CO₂与Cr位点配位机理，多实验室验证数据 reproducible。
3.潜在意义：为高压下温室气体分离/储存提供高效材料，可用于变压吸附技术。

High Uptakes of CO₂ and CH₄ in Mesoporous Metal-Organic Frameworks MIL-100 and MIL-101
文章作者：Philip L. Llewellyn, Sandrine Bourrelly, Christian Serre, Alexandre Vimont, Marco Daturi, Lomig Hamon, Guy De Weireld, Jong-San Chang, Do-Young Hong, Young Kyu Hwang, Sung Hwa Jhung, Gérard Ferey
DOI：10.1021/la800227x
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/la800227x

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